二氧化锰及其复合纳米材料的制备和催化性能研究

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随着人类社会的高速发展,生产和生活过程中不可避免地排放出各种污染物。其中,印染废水色度深,毒性大,可生化性差,对环境造成的污染日益严重,故印染废水的处理成为环境领域面临的难题。近年来,基于湿式过氧化氢法(CWPO)的高级氧化技术被证明是处理难降解印染废水的一种有效方法,而该技术的核心在于高效、稳定催化剂的设计。二氧化锰是湿式过氧化氢法法最常用的催化剂,但目前报道的二氧化锰存在着比表面积小,催化效率欠佳、回收难度大等问题。因此,本论文以印染废水的快速降解为目的,以高效催化剂的设计为切入点,通过制备二氧化锰及其复合物,达到提高降解效率和催化剂回收的目的。本论文的具体研究内容如下:(1)本文首先采用四种不同的方法制备出S-1、S-2、S-3和S-4四种不同的MnO2材料,并结合X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外吸收分析仪(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积和孔径分析仪(BET)等技术手段对产物的形貌和成分进行表征和分析。结合催化性能的研究表明,S-3具备最佳的吸附和催化性能,对亚甲基蓝(MB)的降解率高达96.3%。与此同时还考察了温度、pH、H2O2的含量对催化过程的影响。结果表明,双氧水投加量是影响MB去除效果的首要因素,其次是温度、pH等因素。此外,催化剂重复使用效果较好,具有很好的稳定性。(2)以二氧化锰(S-4)为前驱体,复合不同质量比的SnO2,利用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外吸收分析仪(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)研究了锡和锰的质量比为4时具有更好的微观形貌。然后比较MnO2和MnO2/Sn O2复合纳米材料的吸附和催化性能。实验结果表明,MnO2/Sn O2复合纳米材料具有更佳的催化性能,对MB溶液的降解率达到92.4%,比MnO2高出5.7%。(3)先通过水热法合成不同形貌的Fe3O4纳米颗粒(FNs)和Fe3O4纳米球(FHs),然后将不同摩尔比的薄层状MnO2复合到Fe3O4表面,共制得六种复合物。利用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外吸收分析仪(FTIR)和透射电子显微镜(TEM)对其微观形貌的分析和催化降解实验的研究发现,复合物的降解效果均明显好于纯相的物质。然而,复合材料的催化降解性能并没有随着复合MnO2量的增加而提高,而是随着其量的增加而逐渐降低,在复合MnO2摩尔比为0.2时达到最好,催化降解率最高达95.7%。
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