生物质碳基微生物燃料电池阴极降解水中苯酚的研究

来源 :黑龙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lylh0628
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
苯酚是常见于工业废水中的一类难降解有机污染物,其高毒性严重危害了人体健康和水生生物的生存。传统含酚废水处理技术存在能耗大、易产生二次污染等弊端。微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFCs)在进行废水处理的同时还能够产生电能,是一种归属于生物电化学系统并且具有能耗低、效率高等优点的新型废水处理工艺。阴极催化剂的ORR活性是限制MFC性能的关键因素。当前,广泛用作MFC阴极催化剂的Pt/C和活性炭(AC)存在价格高昂,耐久性差等缺点,难以满足长久废水处理需求。因此,制备出一种兼具长久稳定性以及优秀ORR活性的阴极催化剂,并将其用以提升MFC的输出性能及其对污染物的降解效率成为迫切要求。
  本文所使用的生物质碳源为废弃的柚予皮,利用三聚氰胺作为氮源,并将CoCl2·6H2O作为助催化剂,采用两步合成方法,并经不同浓度(0,0.5,2M)硝酸处理碳化后样品,制备出氮掺杂生物质碳(Nitrogen-doped biomass carbon,NBC)催化剂。对不同酸浓度处理的催化剂进行电化学性能测试,NBC-0.5展现出最好的电化学活性。结合结构表征可知,NBC-0.5经适当浓度硝酸处理后,呈现稳固的多孔球状结构,并且氮原子成功引入到稳固的碳骨架中,引起相邻碳周围电子密度分布不均,有利于界面反应中的电子转移和ORR过程。应用于MFCs实际运行时,NBC-0.5具有最大的功率密度(0.996 W m-2)、输出电压(0.486 V)以及较小的传质内阻(43.3Ω)。在稳定运行1200h后,最大功率密度仅下降7.83%,相较于Pt/C和AC拥有更佳的产电性能和长久稳定性。同时,在苯酚初始浓度为0.2g/L时,NBC-0.5阴极MFC对苯酚的去除效率可达90.8%,显著高于Pt/C和AC。
  为进一步提升MFCs降解苯酚的效率及产电性能,基于以上实验对阴极催化剂进行改进。在使用同样的碳源、氮源和助催化剂的基础上,引入硼酸为硼源,运用两步合成方法并通过0.5M硝酸处理碳化后样品,制备出氮硼共掺杂生物质碳(Boron-nitrogen co-doped biomass carbon,BNBC),控制变量为CoCl2·6H2O、硼酸和三聚氰胺的摩尔比(1∶1.5∶3、l∶3∶3和1∶6∶3)。BNBC-1因硼原子和氮原子的成功掺杂以及丰富的孔隙结构,产生了大量的缺陷结构,加快了传质效率,所以导电性能更好。同时,BNBC-1展现出良好的ORR催化活性,其显示的电流密度最大并且具有近四电子反应途径。BNBC-1用作MFC阴极时长期运行稳定性最好,最终周期功率密度仅下降6.41%。BNBC-1阴极MFCs在处理苯酚初始浓度为0.2g/L的废水时,降解效率达98.2%,相比NBC-0.5阴极MFCs的降解效率更高,并且对高浓度苯酚废水处理效果显著提升。这是由于硼原子和氮原子共掺杂带来的协同效应,以及具有更强电负性的硼原子的助催化能力,实现了苯酚废水的高效、节能、无害化处理。
其他文献
随着全球碳排放量的持续增长、气温增幅控制难度的不断加大以及化石燃料等资源短缺的问题日益尖锐,隐藏在化石能源带来的利益表面下的危机越来越难以忽视。而根据2020年美国能源信息署(EIA)在国际能源展望(IEO)中提出的对于国际能源市场的预测,到2050年,世界能源消耗的一半将被亚洲所占据,且其增长速度将超过世界上任何其他地区。此外,在2019年至2050年期间,受经济增长和收入增加的驱动,该地区的发
不断扩大的工业化导致了水环境的迅速恶化和能源的供应不足,所以对废水的有效处理和新能源的开发迫在眉睫。二硫化钼(MoS_2)具有边缘存在大量的活性点位和比氧化物更高的离子电导率等优点,使其在电能储存和高级氧化降解有机废水方面具有巨大的潜能。MoS_2与高导电的碳材料复合是改善其易聚集性,提高其稳定性和电导率的有效方法。本文将MoS_2分别与玉米秸秆衍生碳和ZIF-8衍生碳材料复合,探讨了两种复合材料
为了应对全球环境污染问题和能源危机,世界各国都坚持走可持续绿色发展道路,探索对环境友好、高容量和可再生能源的储存和转换技术已成为重中之重的问题。我们认识到氧还原和氧析出反应(ORR/OER)在能量转换装置中起着至关重要的作用。本论文构建电纺MOFs衍生物的纳米纤维负载钴、镍氧化物复合材料,以提高ORR/OER电催化性能。本文将制备两种(Fe_3C/CoFe_2O_4@CNFs与Fe_2O_3/Ni
近年来,由于人类对抗生素的滥用以及处理不当,致使其在自然环境中普遍存在且对环境造成非常恶劣的影响,并对环境中生物造成潜在的毒性,最终危害人类健康。因此迫切寻求一种环境可持续的方法来有效去除抗生素已成为世界范围内重要的研究课题。高级氧化工艺(AOP)可通过生成具有强氧化能力的活性基团来有效降解废水中的抗生素,其中电催化氧化技术是一种非常有前途的AOP。在电催化氧化降解污染物的过程中,电极的性能起着至
四环素被使用后进入环境,会造成环境污染甚至危害人体健康。四环素本身具有很高的水溶性及稳定性,可以在水体中长期存在,因此水体中四环素的问题得到了人们的重视。利用光催化法去除水体中的四环素,有望得到良好的效果,所以针对光催化材料的制备及去除四环素的影响因素等问题值得深入讨论。本文以膨润土为基础材料制备了具有吸附和光催化两种作用的BM和Bi_2WO_6/BM材料,用于去除污水中的四环素。本研究制备出具有
学位
针对传统重金属检测仪器昂贵且检测条件复杂的问题,本文选含有丰富官能团的生物质炭材料,通过大比表面积、较大层间距的层状双氢氧化物对其改性,制备出两种改性材料。对其进行了表征测试,用电化学方法对Pb(Ⅱ),Cd(Ⅱ),Cu(Ⅱ),Hg(Ⅱ)进行检测,结果表明此种复合材料对浓度为nmol·L-1级别的重金属离子具有较高的检测效果。(1)采用水热法,将生物质炭与LDHs浸渍混合,通过调控金属元素镍和钴比例
学位
近年来,随着抗生素在药物和医疗行业的快速发展而广泛存在于水环境中,水环境中日益严重的抗生素污染已经严重威胁人类和生态系统的健康,并引起了公众的广泛关注。环丙沙星(Ciprofloxacin,CIP)是喹诺酮类抗生素中最具有代表性的一种,传统技术无法有效地去除废水中残留的环丙沙星,光催化氧化法在处理环丙沙星废水中由于其绿色、环保、高效的特点在近几年受到广大科学家们关注。其中类石墨氮化碳(g-C_3N
随着医疗行业的迅速发展,对抗生素类药品的使用量也在不断增加,导致各种有机污染物流入环境中,危害人类健康。因此,四环素类抗生素在环境中的去除是目前一个迫切的研究课题。半导体光催化剂作为绿色环保的新兴材料在近年来已被广泛应用于光催化技术,目前已经开发了不同的材料体系。然而大多数半导体光催化剂是粉状材料。因为粉状材料具有难以回收、二次污染和阳光利用不足等缺点,所以障碍了其实际应用。研究人员发现在低密度轻
学位
随着我国社会经济的提升,餐饮行业随之发展,因此餐厨垃圾产生量也同时增多。餐厨垃圾如果不能妥善处理,不仅影响人们生活环境的质量,严重时会对人体健康有危害。餐厨垃圾是一种营养物质丰富的固体废弃物,将可利用物质回收,可实现“变废为宝”。本研究将餐厨垃圾中的磷酸盐提取出来,用其制备营养土颗粒,在营养土颗粒外部包膜能缓释植物所需要的养分。实现了固废的资源和减量化,满足植物的生长需求,改善土壤环境。营养土颗粒
学位
近年来,自洁防护涂层的制备及应用越来越受到人们的重视。室内外玻璃、陶瓷片、金属等表面清洁用水量持续增加,在国家提倡节水型社会背景下,减少清洁用水量已成为节水领域的重要举措之一。涂覆涂层也可以避免因金属受潮腐蚀造成的事故、减少清洁剂使用从而减少其中表面活性剂对环境的危害。另一方面,室内卫生间因冲水消耗大量生活用水,超滑层的使用可以有效地减少卫生间冲厕用水的使用、减少马桶清洁剂的使用,在节水的同时减少
学位