CM/EPDM合金弹性体导热复合材料制备及性能研究

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随着电子科技的发展,具有高弹性的橡胶导热复合材料在导热垫片、热界面材料等领域的应用越来越广。然而,随着导热填料的添加,复合材料的机械性能急剧下降,真正意义上的低填充高导热的弹性体导热复合材料的制备仍然是亟待解决的课题。本文利用共混聚合物相分离原理,将氯化聚乙烯(CM)与三元乙丙橡胶(EPDM)共混物作为基体,添加片状BN作为导热填料,制备了 CM/EPDM/BN导热复合材料。利用双辊开炼诱导BN取向排列,大幅提高了导热复合材料的热导率。利用BN与基体中两相的亲和力不同,诱导BN选择性分布,以更低的导热逾渗阈值获得了导热通路。具体研究内容如下:利用固体核磁共振技术和红外光谱分析,研究了不同厂家、不同氯含量的氯化聚乙烯橡胶的链结构和序列结构。测试了不同牌号CM生胶硫化后的拉伸强度和断裂伸长率,分析了微观结构对宏观力学性能的影响。实验结果表明氯含量最高的CH420(42%)具有最为均匀的氯原子分布,拉伸强度为10.1Mpa,断裂伸长率高达742%。采用DMTA和TGA测定了 CM胶动态力学性能和热稳定性,结果显示CH420的Tg达到4℃,起始分解温度最低,为260℃。CM1035X表现出较高的拉伸强度、较低的门尼粘度和较好的热稳定性,综合性能较好。选取极性较强的CM橡胶和极性较弱的EPDM橡胶,制备了不同并用比的CM/EPDM合金弹性体,使用过氧化物硫化剂作为两种橡胶的共硫化体系。测试了 CM/EPDM合金弹性体的硫化特性和力学性能。使用噻二唑硫化体系单相硫化CM胶,利用二甲苯为溶剂将合金弹性体中EPDM相刻蚀,在扫描电镜下观察不同并用比的CM/EPDM合金弹性体的微观相结构。结果表明,在CM/EPDM配比为50/50时,CM/EPDM合金弹性体形成微观的双连续相结构。制备了不同粒径、不同用量BN填充的CM/EPDM/BN导热复合材料,采用改进的双辊开炼工艺使得BN发生取向分布,利用BN与EPDM的亲和性更好使得BN选择性的分布在EPDM相中。在扫描电镜下观察了 BN在合金弹性体基体中的分布结构,测试了复合材料的导热性能、力学性能、压缩生热和热稳定性等,分析了 BN的粒径和用量以及BN取向和选择性分布对复合材料性能的影响。结果表明,在力学性能上,随着BN粒径的增大,CM/EPDM/BN导热复合材料的力学性能变差,表现为拉伸强度和断裂伸长率的下降。以10μmBN为填充剂,随着BN用量的增加,CM/EPDM/BN导热复合材料的力学性能先增大,达到30wt%填充量之后开始减小。在BN填充量为30wt%时,拉伸强度达到8.7MPa,断裂伸长率达到405%。导热性能上,10μmBN填充的复合材料导热性能最好,随着BN填充量的增加,CM/EPDM/BN导热复合材料的热导率随之增大,在BN填充量为40wt%时,复合材料的导热系数达到1.8Wm-1K-1。以CM/EPDM为基体,诱导BN的选择性分布有效降低了导热的逾渗阈值。以CM/EPDM为基体相比于纯的EPDM为基体,添加同样的BN,导热的逾渗阈值从30wt%降低到20wt%。利用CM/EPDM共混有效改善了纯CM的压缩生热。添加BN后,压缩生热先有上升,随着导热性能的提升,压缩生热降低。
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