弹性体材料在国民经济和国防建设中不可或缺。为了获得实用的力学性能和弹性,弹性体需要进行化学交联,并常通过纳米填充实现其增强。然而,纳米填充存在填料聚集、界面调控困难和加工粘度大等问题。另一方面,共价交联的弹性体难以实现再加工和再利用,使得废旧橡胶制品成为固体废弃物管理和循环经济面临的主要挑战之一。因此,探索弹性体增强和实现其重复加工利用的新方法具有重要意义。近年来,通过引入动态牺牲键增强弹性体或者引入动态共价键制备可再加工弹性体获得了广泛关注,被认为是制备高强高韧和可重复加工交联弹性体的非常有前景的方法。本论文通过在弹性体或者其复合材料中构筑动态键,结合界面结构、多相结构或层状结构设计,提出了多种实现弹性体的增强和重复加工的新途径,系统研究了动态键的引入对弹性体结构和性能的影响机制。主要内容如下:（1）利用三唑啉二酮（TAD）点击化学,在硫磺交联的溶聚丁苯橡胶（SSBR）中引入了脲唑氢键交联。研究表明,硫磺交联网络的笼效应促进形成了基于氢键簇的微相分离结构。随着脲唑含量的提高,氢键簇的含量逐渐增大且玻璃化温度逐渐上升。氢键簇不仅作为硬的物理交联点,还扮演牺牲键的角色,耗散能量并防止应力集中,从而实现了SSBR的强韧化。当脲唑含量仅为双键含量的2.75 mol%时,改性SSBR的拉伸强度和断裂能分别为未改性SSBR的2倍和3倍。此外,该氢键簇有效提高和扩宽了SSBR的玻璃化转变温域,赋予较高改性程度的SSBR良好的热驱动三重形状记忆功能。基于TAD与二烯烃反应的普适性,该方法可同样用于其他二烯烃橡胶的强韧化改性。（2）通过在丁苯吡橡胶（VPR）与石墨烯的界面引入吡啶-Zn2+-多酚配位键,制备了力学性能全面提高的橡胶材料。当石墨烯添加量为VPR的5 wt%时,橡胶复合材料的拉伸强度、300%模量和断裂能相比纯的VPR分别提高了4倍、3倍和6倍。通过对其增强机理的研究表明,较强的吡啶-Zn2+-多酚配位键一方面赋予材料较强的界面相互作用,保证了石墨烯的良好分散和界面高效的应力传递;另一方面,在大变形下充当牺牲键,耗散能量并促进分子量取向,从而显著提高了橡胶的综合力学性能。本工作所呈现的构筑键能强的界面牺牲键策略为制备高性能橡胶材料提供了新的思路。（3）首次将基于吡啶鎓的C-N烷基交换化学用于制备可重复加工的弹性体材料。采用模型化合物证明了该化学的动态可交换性后,通过采用含溴硅烷修饰的白炭黑交联VPR,在VPR与白炭黑界面处构筑了此动态C-N键交联结构。研究发现,由于强的共价键界面连接,白炭黑分散良好,复合材料具有良好的力学性能,且拉伸模量和强度随着白炭黑含量的增大而提高。此外,材料在高温下可以通过界面C-N烷基交换反应进行网络重排,从而具有可重塑形和可重复加工性能。经过三次重复加工后,材料的力学性能仍能得到保持。本工作将为含吡啶基团的可重复加工材料的研究提供借鉴。（4）提出了一种简单易实施的仿贻贝足丝角质层多相结构的策略,同步实现了弹性体的增强、再加工和功能化。将癸二酸（SA）高度交联的环氧天然橡胶（ENR）粉碎后与ENR生胶和较少量SA共混,然后热压硫化,即得到基于β-羟基酯交联且交联密度不同的仿生两相弹性体。两相之间通过共硫化反应和β-羟基酯交联键的交换反应形成强的共价键连接。高交联的硬相既作为增强硬颗粒,又能通过变形耗散能量,因而同步提高了材料的强度和韧性。多相弹性体的力学性能也可以通过两相的含量比例以及交联程度来调节。当SA的添加量为ENR的9.5 wt%时,多相弹性体的拉伸强度和断裂能均是均相交联弹性体的3倍。此外,利用硬相的体积排除效应,通过引入少量的碳纳米管（CNTs）,构筑了隔离CNTs网络结构,所得材料的导电率比随机分散的对比样提高了8-10个数量级。同时,由于β-羟基酯交联键的动态性,多相弹性体具有可重塑形和可重复加工能力。再者,硬相具有较高的玻璃化转变温度,为形状记忆提供了热响应开关,因而较高硬相含量的弹性体还表现出热适性形状记忆效应。*（5）采用天然小分子硫辛酸,通过简单的水蒸发工艺,制备了一系列可循环回收的离子弹性体和基于这些离子弹性体的仿珍珠母纳米复合材料。采用不同的阳离子调控离子弹性体及其复合材料的结构和物理性质。其中,含有三乙醇铵阳离子的复合材料表现出比同类仿珍珠母纳米复合材料更高的延展性,断裂伸长率达16%。此外,基于离子弹性体的动态性能以及复合材料中的超分子相互作用,所制备的仿珍珠母复合材料（含有高达70 wt%的蒙脱土）在微量水的辅助下能快速自愈合,且通过再分散和蒸发循环,能实现该复合材料闭环式循环利用。再生复合材料的力学性能与原始复合材料的基本一致。由于高含量蒙脱土以及层状结构,复合材料还表现出良好的阻燃性能。