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随着工农业的发展和人民生活水平的提高,水体含氮量普遍上升,水体富营养化现象频发,严重威胁湖泊水生态系统与饮用水安全。我国已严格限定饮用水中的硝酸盐氮含量(10 mg·L-1以下),但硝酸盐氮在水体中的化学性质比含碳有机物更加稳定,如何在废水中更加高效地去除硝酸盐氮是水体深度脱氮研究的难点之一。电极生物膜反应器(bio-film electrode reactor,BER)结合了电化学还原与微生物脱氮的优点,近年来备受关注。但BER方法尚存在微生物与电化学协同机制不明确、电化学方法能耗大等问题。进一步量化电化学强化微生物脱氮性能并寻找清洁替代能源以降低能耗成为本研究的重点。 本论文采用光催化燃料电池(photocatalytic fuel cell,PFC)产生的低品位微电能供给BER脱氮系统,研究以清洁、低成本的光能驱动电化学协同微生物脱氮反应去除水体中硝酸盐氮的光电化学作用机制与微生物学协同机理,为最终实现稳定、低成本地依靠光催化燃料电池进行电生物脱氮提供技术支撑。具体研究内容如下: (1)高效光催化燃料电池 TiO2阳极的制备与表征。采用了脉冲式超声辅助有机相阳极氧化法制备深丘型二氧化钛纳米管阵列,氧化电压40 V,氧化温度45℃,氧化时间8 h下制备的光阳极光电响应性能最佳。 (2)多阴极BER脱氮反应器脱氮研究。自制了多阴极BER,增强传质,考察了低电压下BER的脱氮效果。实验表明:当电压为0.25 V时,反应器6 h内对120 mg·L-1硝酸盐氮的去除速率可达16.58 mg·L-1·h-1,是不加电压驯化的198%。优化了反应器的反应温度为30~35℃,初始pH为7.0。 (3)光催化燃料电池与多阴极 BER脱氮反应器的匹配研究。将深丘型二氧化钛纳米管光阳极组装为循环液膜光催化燃料电池PFC,由PFC为BER提供电源。燃料电池供电稳定,在6天时间内可持续为脱氮反应器供电,系统脱氮效果稳定。 (4)多阴极BER脱氮反应器生物种群研究。通过电镜扫描、16S rDNA测序技术等多种手段,初步探究了在0.25 V电压下 BER脱氮的机理,可能是由 Proteobacteria菌属中可直接传递电子的微生物对脱氮效果进行了强化。