【摘 要】
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煤炭资源是我国重要能源之一,它在促进经济快速增长的同时,也对大气环境造成了极大的污染。燃煤产生的各种污染物中包括了飞灰,NOx,SOx以及重金属汞。其中,汞具有高毒性、流
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煤炭资源是我国重要能源之一,它在促进经济快速增长的同时,也对大气环境造成了极大的污染。燃煤产生的各种污染物中包括了飞灰,NOx,SOx以及重金属汞。其中,汞具有高毒性、流动性、持久性及生物积累性,对人类和动物的健康会造成神经毒性影响,因此受到了广泛关注。烟气中汞的存在形式主要有三种:颗粒态汞(Hgp),单质汞(Hg0)和氧化汞(Hg2+)。Hg0因其高挥发性和较低的水溶性而难以进行脱除。因此,研究并发展一种高效脱除烟气中Hg0的方法对治理燃煤烟气汞排放是至关重要的。本文采用浸渍法制备合成了一系列Mnx Niy/AC(AC,活性焦)催化剂,并考察了其脱汞性能。研究了金属氧化物总负载量、MnOx-NiO摩尔比、反应温度(90-240°C)和烟气组分(O2,NO,SO2和H2O)对催化剂Mnx Niy/AC脱汞效率的影响。采用BET,ICP-OES,SEM,XRD,H2-TPR,XPS,FT-IR和TGA等表征方法研究了反应前后的催化剂。此外,结合催化剂的实验结果以及表征结果,探究了催化剂Mn6Ni0.75/AC脱除模拟烟气中Hg0的相关机理。实验结果表明:负载MnOx、NiO改性活性焦比原始活性焦的脱汞性能更好,而且金属氧化物总负载量和摩尔比都会影响其脱汞性能。其中,脱汞性能最好的催化剂Mn6Ni0.75/AC在反应温度为150°C的6%O2+N2条件下的脱汞效率为96.6%。烟气组分实验中发现O2和NO都促进Hg0的脱除,而SO2和H2O会在一定程度上抑制Hg0的脱除。此外,催化剂Mn6Ni0.75/AC具有良好的稳定性和再生性能。催化剂的表征结果表明,Mn6Ni0.75/AC具有较大的比表面积、较高的金属氧化物分散性以及较强的氧化还原能力。同时,XPS和FT-IR的结果表明,晶格氧和化学吸附氧均参与了Hg0的脱汞,通过金属氧化物的氧化还原反应和O2可以补充反应消耗的活性氧。
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