超声联合TiO2降解有机染料的研究

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在人类社会发展过程中,向环境排放的废水中含有大量的可溶性有机污染物,对人类及其他生物的生存构成一定威胁,如何有效地处理废水成为人类面临的难题之一。现阶段其主要处理技术包括:生物技术,化学技术和物理技术,但他们对处理废水各自都有着自己的缺陷。随着对超声空化相关研究的深入,利用超声波催化降解水中有机污染物的相关研究越来越受到了广泛的关注。本文以罗丹明B和甲基橙作为待降解的废水有机污染物模拟溶液,研究了采用溶胶-凝胶法与热处理结合的方法合成纳米颗粒,随后利用超声辐射—机械搅拌的方法与纳米颗粒相结合对罗丹明B和甲基橙进行降解实验,并探索了在反应体系下对甲基橙和罗丹明B的可能的降解机制。主要的研究内容和结果如下:(1)本文先研究了制备纯TiO2纳米颗粒—利用溶胶-凝胶法与热处理结合,在800℃条件下,马弗炉中加热3小时,获得纯TiO2纳米颗粒。利用X射线衍射(XRD)分析测定了纳米颗粒的晶体结构,发现制备的纯TiO2纳米颗粒是由锐钛矿型和金红石型两种不同的晶相所组成。利用扫描电镜(SEM)研究了纯TiO2纳米颗粒的表面形貌,发现纳米颗粒分布相对均匀、规则,且形状接近球形。利用能量色散x射线(EDS)分析方法分析了制备的纳米颗粒化学成分,发现纯TiO2纳米颗粒主要由Ti和O两种元素组成。利用制备的纯TiO2纳米颗粒与超声催化—机械搅拌相结合对罗丹明B的降解有显著效果,其最佳降解条件为:每分钟转数为500 r/min,pH值为7,罗丹明B的初始浓度为20mg/L,超声振动频率为40kHz,输出功率为300W,加入纯TiO2纳米颗粒量为500mg/L。最后,得出通过超声和机械搅拌相结合,然后添加合适量的纳米固体颗粒,提高了反应的降解效率。(2)利用同样的方法制备了掺铁改性的TiO2。利用X射线衍射(XRD)分析测定了纳米颗粒的晶体结构,发现铁掺杂到TiO2纳米颗粒上没有改变晶体结构,但Fe3+离子作为掺杂剂在一定程度上阻碍了锐钛矿相向金红石相的转变。利用扫描电镜(SEM)研究了纳米颗粒的表面形貌,发现掺铁改性的TiO2比纯TiO2纳米颗粒的粒径小,TiO2纳米颗粒的粒径随着样品中Fe含量的增加而增大。利用能量色散x射线(EDS)分析方法分析了制备纳米颗粒化学成分,发现掺铁改性的TiO2纳米颗粒主要由Ti,O和Fe三种元素组成。利用制备的改性TiO2纳米颗粒与超声催化—机械搅拌相结合对甲基橙的降解有显著的影响。同时得出0.5%掺铁改性TiO2粉体降解率较高的结论。最佳的降解参数为:超声催化纳米颗粒的初始添加量为500mg/L,pH值为3,时间为60min,甲基橙的初始浓度为10mg/L,超声波振动频率为40κHz,每分钟转数为500r/min。改性TiO2纳米颗粒在超声催化—机械搅拌下具有很好的稳定性和可重用性。(3)通过对降解甲基橙得到的实验数据进行响应面实验(RSM),用二次方程建立统计模型,通过模型分析得到最佳实验条件为:改性TiO2纳米颗粒的初始添加量为490.50mg/L,甲基橙的初始浓度为9.22mg/L,超声波振动频率36.02kHz。研究了黑暗和光照下对降解效率的影响,发现阳光对整个降解系统的降解率没有显著影响。同时研究了纳米颗粒的物理吸附对降解效率的影响,发现超声催化—机械搅拌强度下,可以忽略染料在纳米颗粒上的吸附量。
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