g-C3N4复合材料的制备及其光催化性能研究

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环境污染和能源危机是现在人们急需解决的两大问题。半导体光催化技术出现可以有效的减缓环境压力,该技术不仅可以利用太阳能对环境污染进行处理,而且可以将太阳能转换为燃料,因此该技术也被称为解决能源短缺和环境污染的绿色技术。目前研究的光催化材料的种类颇多,但是可以满足稳定、高效及宽的光谱吸收的材料仍未出现,所以该领域有被广泛关注。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种非金属有机聚合物半导体,因为化学稳定性,热稳定性,半导体性能,以及合适的禁带宽度2.7 eV,以及合适的价带(VB,1.4 eV)和导带(CB,1.3 eV)位置,且制备原料易得以及方法简单,在光催化领域内受到广泛关注。但是对于实际应用仍存在一定的缺点:1.吸收太阳光谱中波长小于475nm的蓝紫光,2.由于自身的光吸收和π电子共轭效应使的光催化活性较低3.较小的表面积提供的活性位点少,而且光生电子和空穴容易复合。因此本文致力于针对g-C3N4的光催化缺陷进行适当改性并提高光催化活性的研究,具体内容如下:(1)以三聚氰胺、三聚氯氰为原料,采用热聚合法制备一系列不同前驱体比例的F-g-C3N4。经XRD、FT-IR等表征结果证明F-g-C3N4结构单元为3个三嗪环,SEM观察F-g-C3N4形貌为木耳状,该法制备的F-g-C3N4的比表面积为156.25m2.g-1,大于三聚氰胺热聚合法制备的g-C3N4-MA。当三聚氯氰:三聚氰胺的质量比为4:2(F-g-C3N4-5)时,可见光照射下,其光催化降解罗丹明B的效率最高,降解率为99.62%。光催化机理捕捉研究发现,在F-g-C3N4-5光催化体系在光催化反应过程中,活性物种起到作用的顺序为·O2->h+>·OH。(2)以三聚氰胺、三聚氯氰和坡缕石为原料,热聚合一步法制备一系列g-C3N4/PGS复合材料。利用XRD、FT-IR、SEM、N2-吸附脱附、Uv-vis和PL对该复合材料的结构、形貌、比表面积及光学性能进行表征。可见光照射下,该复合材料为光催化剂,当复合材料中PGS加入量为20%时,30 mg g-C3N4/PGS光催化降解30 mL 20 mg/L亚甲基蓝的效果较好,脱色率为96.95%,光催化降解过程中·OH为主要活性物种。(3)以三聚氰胺、三聚氯氰和石墨烯为原料,采用热聚合法制备了g-C3N4、rGO不同比例g-C3N4/rGO复合材料。以罗丹明B为靶向分子,考察了可见光照射下g-C3N4/rGO的光催化性能。实验表明复合材料对罗丹明B光降解效果较高,且当石墨烯的加入量与g-C3N4成1:8时,光照30 min,罗丹明B的光降解率为96%。该比例复合材料亲水化处理后,光照20 min,罗丹明B的光降解率为97%,光催化活性物种为·O2-
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