【摘 要】
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AgCuTe是一种新型的三元“类液态”热电材料。由于其超低的晶格热导率和高对称的立方晶体结构,在中高温范围内（500～800 K）热电特性优良。然而,在接近室温时对称度较低的六方晶体结构,会导致较高的热导率。另外,六方晶体结构的载流子浓度较高,使得该材料的塞贝克系数较低。从而严重影响了AgCuTe基热电材料在室温区间的应用。因此,如何提高AgCuTe基热电材料在室温区间的热电性能受到了科研人员的广
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AgCuTe是一种新型的三元“类液态”热电材料。由于其超低的晶格热导率和高对称的立方晶体结构,在中高温范围内（500～800 K）热电特性优良。然而,在接近室温时对称度较低的六方晶体结构,会导致较高的热导率。另外,六方晶体结构的载流子浓度较高,使得该材料的塞贝克系数较低。从而严重影响了AgCuTe基热电材料在室温区间的应用。因此,如何提高AgCuTe基热电材料在室温区间的热电性能受到了科研人员的广泛关注。本论文在“声子液体-电子晶体”概念的指导下,采用球磨法结合放电等离子体烧结制备一系列的AgCuTe热电块体材料,并从异质原子掺杂、微观结构对其热电性能的影响这些角度去分析。以下为实验研究取得的成果:（1）本实验通过行星式球磨机将Ag粉、Cu粉和Te粉机械合金化再结合放电等离子体烧结,成功制备出AgCuTe基热电材料。在此基础上,通过调控Ag和Cu的比例,调节Ag2Te和Cu2Te的含量去优化AgCuTe基材料的热电性能。结果表明,在623 K时,Ag0.95Cu1.05Te样品获得了较高的塞贝克系数值,约为171μV K-1。最终,样品Ag0.95Cu1.05Te获得的z T峰值为0.91,与AgCuTe相比（z T=0.75）,提升了21%左右。（2）在Ag0.95Cu1.05Te的基础上,用Ni元素在阳离子位进行掺杂。利用XRD测试表征手段证明了在阳离子位进行Ni元素的掺杂能够让主峰向更高角度偏移,说明Ni元素能够成功在阳离子位进行掺杂;同时,通过TEM和EDS表征观察到了在基体中存在3～10 nm的纳米第二相（Ni Te）以及存在一些位错和层错结构,这有利于声子的散射。在623 K时,样品Ag0.95Cu1.02Ni0.03Te的晶格热导率能够降低到0.23 W m-1K-1左右,z T值达到～1.23,z Tavg达到0.77,热电性能得到提升。（3）在Ag0.95Cu1.05Te的基础上,用S元素在阴离子位（Te位）进行掺杂。成功制备出了在AgCuTe基中掺杂S元素的样品并研究了热电性能变化的机理。证明了在Te位进行S元素的掺杂降低了相变温度,使其在室温下可以获得立方相的AgCuTe晶体结构。通过协调优化后,样品Ag0.95Cu1.05Te0.94S0.06获得了最大的功率因子,约为1058μW m-1 K-2。在623 K时,样品Ag0.95Cu1.05Te的晶格热导率从0.33 W m-1K-1降低到Ag0.95Cu1.05Te0.94S0.06样品的0.19 W m-1K-1。最终,Ag0.95Cu1.05Te0.95S0.05样品的z T值达到最大值,约为～1.32,z Tavg达到0.81。
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