【摘 要】
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金属有机框架化合物（Metal Organic Frameworks,MOFs）是由金属桥连有机配体而形成的具有周期性无限延伸特点的配位化合物。由于独特的杂化结构,其结构与活性位点可以被系统地设计来产生特异的性能,如高孔隙率、大的比表面积、疏水/亲水性等,这使得MOFs材料在环境净化、传感、储能、生物医药以及催化等领域有非常大的应用潜力。向MOFs中引入另一种金属并使之参与配位,便可得到异金属有机
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金属有机框架化合物（Metal Organic Frameworks,MOFs）是由金属桥连有机配体而形成的具有周期性无限延伸特点的配位化合物。由于独特的杂化结构,其结构与活性位点可以被系统地设计来产生特异的性能,如高孔隙率、大的比表面积、疏水/亲水性等,这使得MOFs材料在环境净化、传感、储能、生物医药以及催化等领域有非常大的应用潜力。向MOFs中引入另一种金属并使之参与配位,便可得到异金属有机框架化合物（Heterometallic Organic Frameworks,HMOFs）。这不仅使得MOFs的拓扑结构与孔结构发生转变,而且使得原始MOFs的电子结构得到调整,从而能够优化其固有性能,例如水稳定性、导电性能、催化性能、发光性能以及通过孔隙率的改善来增加MOFs对特定客体的吸附与分离性能。然而具体地研究某一特定金属的引入对于MOFs本身性能的影响仍然是一项极具挑战的工作。基于以上研究背景,本文选择配位模式多样的5-四氮唑-1,3-苯二甲酸（H2L1）桥连主族金属Pb（Ⅱ）构筑了四例Pb基HMOFs,此外还选择了具有电化学活性的1,1’-二茂铁二甲酸（H2L2）配体构筑了一系列的Fe基HMOFs。在控制结构一致的前提下深入探究了不同种类或不同比例的金属离子的引入对于原始的单金属MOFs本身的稳定性、荧光、催化等性能的影响。本文内容分为以下三章:第一章,简述了异金属有机框架的概念与制备,及其在应用方面相比于单金属MOFs的优势。此外,概述了当前人们对异金属配合物的研究进展以及本文的选题意义。第二章,使用H2L1合成了一种新的单金属MOF:[Pb（L1）]n（1）。基于软硬酸碱理论（HSAB）合成了四个同构的Pb基HMOFs,即{[Pb M0.5（L1）（H2O）2)·2H2O}n（M=Zn（2）、Cd（3）、Co（4）和Mn（5））。实验表明,相比于1,HMOFs 2和3的发光强度有所增强而且能够作为硝基苯传感器（检测限最低能达到0.13 m M）;HMOFs 4和5能够作为CO2环加成反应的优良催化剂,在80℃下反应6 h对具有长链取代基的底物催化转化效率能达到99.0%。第三章,使用H2L2合成了一系列稳定的同构HMOFs,即[M（L2）（bipy）]n（M=Cu（1-Cu）、Co（1-Co）、Cu/Co（2-CuxCoy））。实验结果表明,随着金属掺杂比例的变化,HMOFs的热稳定性、带隙、电催化以及光催化活性等都发生了变化。2-Cu0.32Co0.68对OER反应具有较好的催化作用,将其负载到泡沫镍上,驱动100 mA cm-2的电流密度时,所需的过电位为315 mV;而2-Cu0.86Co0.14对光降解刚果红具有较好的催化作用,在光反应60 min后对60 ppm的刚果红的降解率达到了99.9%。
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