利用热氧化和低温等离子体降解含氨废气的研究

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含氨废气已经成为大气污染的重要来源之一,含氨废气的排放给我们的生存环境和人类健康带来了极大地威胁,因此含氨废气的治理对人类和环境具有极大的意义。本文用热氧化和介质阻挡放电等离子体协同催化两种方式降解含氨废气,并结合量子化学模拟出NH3的分解反应路径及NH3对甲苯降解的作用。热氧化实验中,利用固定床反应器研究了温度、停留时间、NH3浓度和O2浓度对低浓度NH3燃烧特性的影响。结果表明,随着温度的升高,氨的降解率逐渐升高。NH3的降解率随着停留时间的延长增高明显,但NO的生成量还受氧气浓度的影响。氧气初始浓度对反应的影响最大,氧气浓度过低,氨气降解率低,氧气浓度过高,氨气降解率明显升高,但又会生成过多NO。增大氨气初始浓度,氨的降解率也增大,NO的选择性降低。简化了氨气热氧化的机理并在740~770℃条件下计算了NH3在陶瓷蓄热体中燃烧反应动力学参数。又通过氨气在自由空间内的燃烧实验,证明出NH3在多孔介质中燃烧反应为表面反应。由于氨气热氧化所需温度较高,为了在低温下使氨降解,采取了外加电场耦合催化的方式,即采取了介质阻挡放电等离子体分别协同Fe2O3@ZSM-5和Fe0@ZSM-5两种催化剂的方式在低温下处理氨气。同时研究了含氨废气中的含氧气体CO2对介质阻挡放电分别协同催化降解氨的影响。研究表明,介质阻挡放电在300℃左右即可实现氨气完全降解,这比氨气热氧化达到同样效果低了650℃。催化剂的活性组分负载量对氨气的降解有很大的影响,CO2的引入有效提高了氨气的降解率。又以甲苯作为VOCs模拟物,研究介质阻挡放电在不同氨气浓度下对降解甲苯的影响。结果表明,氨气对介质阻挡放电降解模拟物甲苯有明显的促进作用,同时利用Gaussian量子化学软件包计算了氨气的降解路径并验证了氨气对降解甲苯的促进作用。
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