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ZSM-5分子筛是烯烃裂解和异构化反应等石油化工过程中重要的择形催化剂,对于提高石化行业经济效益具有举足轻重的作用。本论文主要是利用密度泛函理论的方法,采用原子簇模型系统地研究了银离子和镧离子改性的ZSM-5分子筛的微观结构及吸附、催化性能。主要结论如下：1、研究了小分子物质(CO和H2O)在Ag-ZSM-5分子筛上的吸附稳定性和红外振动频率。NBO电荷的计算结果表明,当CO分子在Ag-ZSM-5分子筛表面发生吸附时,电子主要是由CO分子向银离子转移从而形成σ-键的作用,同时银离子的d-电子对CO分子的π*轨道具有反馈作用。单个CO分子吸附和两个CO分子共吸附时的自由能变分别为-5.55kcal／mol和6.52kcal／mol,这表明在室温条件下Ag+(CO)2复合物是不稳定的。当一个CO分子吸附在银离子上时,C-O的伸缩振动频率为2211cm-1,与实验结果十分吻合。在Ag+(CO)2复合物体系中,计算所得的C-O对称和反对称振动频率分别为2231 cm-1和2205 cm-1。而在CO-Ag-ZSM-5-H2O复合物中C-O的伸缩振动频率偏移到2199cm-1,O-H的对称和反对称伸缩振动频率分别为3390cm-1和3869cm-1。H2O分子吸附时的自由能变为-6.58kcal/mol,这就表明CO-Ag-ZSM-5-H2O复合物在室温条件下比较稳定。2、运用密度泛函理论研究了镧离子改性的ZSM-5分子筛结构,酸性和稳定性以及1-丁烯加氢活化反应机理。通过计算表明,随着镧离子的引入酸性位酸性轻微降低。在修饰后分子筛体系中,温度达到650K时体系仍然十分稳定。通过对计算结果红外频率的分析发现,在La-ZSM-5分子筛体系中O-H的伸缩振动频率为3758cm-1,而在H-ZSM-5分子筛中O-H的伸缩振动频率为3646cm-1。详细考察了丁烯活化的碳正离子反应路径。活化势垒为42.93kcal／mol。在La-ZSM-5分子筛体系中丁烯活化反应机理与在H-ZSM-5分子筛体系中的不同不经过稳定的π吸附过程而直接发生氢质子的转移生成碳正离子。