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随着人类社会的发展,环境与能源危机已成为当今社会面临的主要问题。在现有解决方案中,CO2光催化还原为能源化合物被认为是缓解全球能源短缺和温室效应的重要手段。由于CO2极强的化学稳定性,使得半导体催化剂在CO2光催化剂技术中起着决定性的作用。近年来,钼酸铋(Bi2MoO6)光催化材料由于其无毒、高稳定性和廉价等特点被认为是一种极具前景的优良光催化剂。但是,Bi2MoO6对太阳能的利用效率不高,且光生电子-空穴对也易于复合。因此,针对Bi2MoO6光催化材料的不足之处,本论文通过引入原位MoS2和MoS2/Bi2O3分别构建出超薄纳米片和三元藤状Bi2MoO6基异质结材料,通过维度的降低和异质结的形成,大幅提升了光生电荷传输速度和电子-空穴分离效率,在CO2光催化还原反应中展现了良好的催化性能。
1.通过一步水热的方法制备了1T金属相MoS2量子点修饰的Bi2MoO6超薄纳米片复合材料。研究表明,与2H半导体相MoS2仅在边缘位置存在活性位点不同的是,1T相MoS2由于具备金属的全方位导电性能,将具有更强的催化活性。在复合材料中,1T-MoS2作为电子供体外延式的生长在Bi2MoO6薄片的表面,与Bi2MoO6形成了异质结,这一复合结构即解决了1T相MoS2材料在环境中难以稳定存在的难题,又大幅提升了光生电子-空穴分离效率。同时,复合材料具备的超薄纳米片结构也增强了光生电荷在层间的传输速率。在CO2光催化还原反应中,1T-MoS2/Bi2MoO6展现了优异的光催化性能:可见光反应4h后,可将CO2还原为甲醇(78.7μmolgcatal.-1)和乙醇(29.8μmolgcatal.-1),醇类总产率为108.5μmolgcatal.-1,分别是单一Bi2MoO6和MoS2材料的2.4和29.8倍。
2.另外,通过一锅水热法不断调控合成中MoS2材料的比例,成功制备出了一种树藤状的Bi2MoO6/Bi2O3/MoS2三元纳米材料。研究表明,这一全新的树藤状纳米结构由于具备分层的表面结构,在光催化反应中能够有效的折射光源,从而加大光的利用率。同时,水热过程中生成的Bi2O3与Bi2MoO6材料之间形成的异质结能有效促进电子空穴的分离,复合材料表面的MoS2量子点充当着CO2还原位点的作用。在光激发下,Bi2MoO6上的电子能够通过异质结传输到Bi2O3材料上,并与Bi2O3材料自身导带的电子进一步的流向纳米藤表面的MoS2量子点。从而实现光生载流子的高效分离。最终的性能实验表明:其在4h光催化还原反应后,甲醇和乙醇产率分别达到了78.7μmolgcatal.-1和29.8μmolgcatal.-1,醇类总产率为97.9μmolgcatal.-1。
1.通过一步水热的方法制备了1T金属相MoS2量子点修饰的Bi2MoO6超薄纳米片复合材料。研究表明,与2H半导体相MoS2仅在边缘位置存在活性位点不同的是,1T相MoS2由于具备金属的全方位导电性能,将具有更强的催化活性。在复合材料中,1T-MoS2作为电子供体外延式的生长在Bi2MoO6薄片的表面,与Bi2MoO6形成了异质结,这一复合结构即解决了1T相MoS2材料在环境中难以稳定存在的难题,又大幅提升了光生电子-空穴分离效率。同时,复合材料具备的超薄纳米片结构也增强了光生电荷在层间的传输速率。在CO2光催化还原反应中,1T-MoS2/Bi2MoO6展现了优异的光催化性能:可见光反应4h后,可将CO2还原为甲醇(78.7μmolgcatal.-1)和乙醇(29.8μmolgcatal.-1),醇类总产率为108.5μmolgcatal.-1,分别是单一Bi2MoO6和MoS2材料的2.4和29.8倍。
2.另外,通过一锅水热法不断调控合成中MoS2材料的比例,成功制备出了一种树藤状的Bi2MoO6/Bi2O3/MoS2三元纳米材料。研究表明,这一全新的树藤状纳米结构由于具备分层的表面结构,在光催化反应中能够有效的折射光源,从而加大光的利用率。同时,水热过程中生成的Bi2O3与Bi2MoO6材料之间形成的异质结能有效促进电子空穴的分离,复合材料表面的MoS2量子点充当着CO2还原位点的作用。在光激发下,Bi2MoO6上的电子能够通过异质结传输到Bi2O3材料上,并与Bi2O3材料自身导带的电子进一步的流向纳米藤表面的MoS2量子点。从而实现光生载流子的高效分离。最终的性能实验表明:其在4h光催化还原反应后,甲醇和乙醇产率分别达到了78.7μmolgcatal.-1和29.8μmolgcatal.-1,醇类总产率为97.9μmolgcatal.-1。