【摘 要】
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近年来,氢因其环保性能和高能量密度而被广泛认为是开发清洁、可持续替代能源的关键。化学储氢材料包括氨硼烷和硼氢化钠,因其稳定性和含氢量较高受到科研人员的广泛关注。本文以磁性材料四氧化三铁和铁酸钴为载体负载金属纳米颗粒以及通过硼氢化钠还原法还原磁性材料制备出磁性纳米催化剂,详细地探究了其对硼氢化物水解产氢的影响。以四氧化三铁为载体,在室温下通过化学还原法负载NiPt金属纳米颗粒,制备出NiPt/Fe3
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近年来,氢因其环保性能和高能量密度而被广泛认为是开发清洁、可持续替代能源的关键。化学储氢材料包括氨硼烷和硼氢化钠,因其稳定性和含氢量较高受到科研人员的广泛关注。本文以磁性材料四氧化三铁和铁酸钴为载体负载金属纳米颗粒以及通过硼氢化钠还原法还原磁性材料制备出磁性纳米催化剂,详细地探究了其对硼氢化物水解产氢的影响。以四氧化三铁为载体,在室温下通过化学还原法负载NiPt金属纳米颗粒,制备出NiPt/Fe3O4磁性纳米材料。采用一系列表征手段对催化剂的形貌特征和元素组成进行了探索,其结果表明催化剂分散均匀,并且成功负载了NiPt纳米颗粒。通过优化NiPt两种金属的摩尔比,发现Ni2Pt/Fe3O4是纳米复合材料中效果最佳的催化剂,金属组分之间具有显著的“火山型”协同效应,在30℃下最大TOF（Turnover Frequency）值可达180mol H2?mol-1catal.?min-1,反应的活化能为54.95 k J?mol-1。通过动力学的探究,发现反应速率与硼氢化钠的浓度以及催化剂的量呈现正相关的关系,为一级反应。由于Ni2Pt/Fe3O4的磁性效果,增强了催化剂的稳定性,可以至少循环使用五次。以铁酸钴为载体,负载一系列金属纳米颗粒,通过Mn+离子与磁性铁酸钴的直接配位,然后在30℃下进行硼氢化钠化学还原,制备出M/CoFe2O4纳米材料催化剂（M为金属）。通过一系列表征手段对催化剂进行了分析,发现铁酸钴负载金属后依然保持着自己的形貌特征,具有良好的分散性。经过实验探究之后发现Ru/CoFe2O4和Pd/CoFe2O4催化效果较好,在30℃下TOF值分别为421和348 mol H2?mol-1catal.?min-1。通过探究Pd/CoFe2O4在不同温度下的反应,计算得出反应的活化能为63.11 k J?mol-1。通过探究不同硼氢化钠的量的水解实验,发现水解反应与硼氢化钠的浓度无关,但是水解反应与催化剂的量呈正相关,为一级反应。由于催化剂的磁性效果,使得催化剂经过五次循环之后,催化效果依然保持的较好。将制备出的铁酸钴用硼氢化钠进一步还原,通过产生更多的氧空位和增强表面吸附氧物种使铁酸钴的催化活性显著提高。通过一系列表征手段对其进行了表征测试,分析表明,铁酸钴还原前后形貌和结构并没有发生变化。经过产氢实验探究发现,还原后的铁酸钴催化剂在氨硼烷的水解产氢反应中表现出优异的催化活性,当以4.0 mmol硼氢化钠在30℃的条件下来还原时,TOF值为245 mol H2?mol-1catal.?h-1,活化能为47.9 k J?mol-1。值得注意的是,当在碱性条件下,有助于提高催化剂的催化活性,TOF值从245提高到390 mol H2?mol-1catal.?h-1。通过探究不同氨硼烷的量的水解实验,得出反应为零级反应。但是氨硼烷的水解反应与催化剂的量为一级反应。此外,还原后的铁酸钴通过磁铁可以与溶液成功分离,可以重复使用至少5次,并表现出优异的稳定性。
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