【摘 要】
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C4=催化裂解生成C3=是低值烃高值化利用的重要途径。高选择性生成烯烃类产物,尤其是目标产物C3=,同时减少非烯烃类副产物的产生,是C4=催化裂解技术发展的重要方向,其核心在于高效催化剂的研制。本论文发展了失活钛硅分子筛TS-1作为催化剂高效催化C4=裂解制C3=的方法,探索了裂解活性中心并对其酸性质加以调控,进一步引入载体,发展成为了一种新型高效的C4=裂解催化剂。研究内容主要分为以下三方面:1
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C4=催化裂解生成C3=是低值烃高值化利用的重要途径。高选择性生成烯烃类产物,尤其是目标产物C3=,同时减少非烯烃类副产物的产生,是C4=催化裂解技术发展的重要方向,其核心在于高效催化剂的研制。本论文发展了失活钛硅分子筛TS-1作为催化剂高效催化C4=裂解制C3=的方法,探索了裂解活性中心并对其酸性质加以调控,进一步引入载体,发展成为了一种新型高效的C4=裂解催化剂。研究内容主要分为以下三方面:1.系统比较了TS-1新鲜钛硅分子筛（MTS-1）和失活钛硅分子筛（De-TS-S和De-TS-D）的物化性质及其本征催化能力,结果发现,De-TS分子筛中具有酸强度明显弱于ZSM-5中Si-（OH）-Al的Br（?）nsted酸中心,显示出良好的催化C4=裂解反应性能。通过酸洗处理选择性脱除硅钛二元混合物和钾离子（K+）交换改性,以及紫外可见光谱和真空红外光谱表征发现,De-TS分子筛催化C4=裂解反应的活性中心为与钛羟基相邻的硅羟基（Si-OH（Ti））。2.采用硝酸酸洗、K+交换和磷（P）改性的方法对De-TS分子筛活性中心的酸性质进行调控,结果发现,酸洗处理有效增加了De-TS-D上酸性位点的可接近性,而K+交换和P改性均有效降低和减弱了De-TS分子筛上中强/强酸位的密度和强度,从而减少了C4=催化裂解反应中非烯烃类副产物,特别是C3-C5烷烃的生成,增加了烯烃类产物,尤其是目标产物C3=的选择性。3.考察了三种载体（ɑ-Al2O3、SiO2和拟薄水铝石）的影响,结果发现,三种载体均不具有催化C4=裂解的反应能力,也不影响活性组分De-TS-S催化C4=裂解的反应性能,进一步采用物理混合挤压成条的方式制得了De-TS催化剂,并通过适宜的K+交换改性得到了催化C4=裂解反应的高效催化剂。
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