【摘 要】
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面对日益严重的能源危机和逐渐加剧的环境污染问题,人类对可持续清洁能源的需求不断增长,电解水制氢是产生清洁能源一种重要途径,但贵金属催化剂的昂贵价格是限制其发展的主要瓶颈,开发廉价高效的非金属催化剂具有非常重要的意义。析氧反应（OER）在电解水过程中起着至关重要的作用,但因其涉及四质子耦合电子转移过程而导致反应动力学缓慢,因此需要开发高效的电催化剂来提高OER的反应动力学。金属有机框架（MOFs）阵
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面对日益严重的能源危机和逐渐加剧的环境污染问题,人类对可持续清洁能源的需求不断增长,电解水制氢是产生清洁能源一种重要途径,但贵金属催化剂的昂贵价格是限制其发展的主要瓶颈,开发廉价高效的非金属催化剂具有非常重要的意义。析氧反应（OER）在电解水过程中起着至关重要的作用,但因其涉及四质子耦合电子转移过程而导致反应动力学缓慢,因此需要开发高效的电催化剂来提高OER的反应动力学。金属有机框架（MOFs）阵列由于继承了阵列材料和MOF的结构特征而表现出独特的优势,如超高的比表面积、丰富的孔隙率、大量暴露的不饱和位点和灵活的拓扑结构,因此在电催化领域表现出优异的催化活性。本文通过自下而上的方法制备了两种不同结构的MOF纳米材料阵列,并直接作为高效的OER电催化剂。具体研究内容如下:（1）通过简单的溶剂热反应制备了负载泡沫镍上的Fe-MOF-74纳米针,随后通过紫外/臭氧（UV/O3）联合处理,得到UV/O3-Fe-MOF/NF。UV/O3联合处理将MOF中的Fe离子部分原位转化为活性Fe Ox,降低了MOF的电阻,增加了比表面积和活性位点的数量。动力学计算结果表明UV/O3处理可以优化每个基础步骤的能垒,调节活性位点的决速步骤,因而降低OER反应所需的过电势。具体来说,UV/O3处理的Fe-MOF纳米针阵列负载在泡沫镍上表现出优异的OER性能,具有较低的过电位(η10=218 m V)和较低的Tafel斜率(38.8 m V dec-1),优于商用Ir O2催化剂。（2）通过两步法,水热反应在泡沫镍基底上原位生长的大尺寸超薄FeNi-MOF-74纳米六角片,并通过引入含N联接体NH2BDC,改善其HER性能。得益于独特的二维纳米片阵列提供的大比表面积和高暴露的活性位点,FeNi-AB催化剂表现出更优异的OER、HER双功能催化性能,具有过电位低(OER:η10=235m V,HER:η10=140 m V)、Tafel斜率小(OER:55.9 m V dec-1,HER:119.5 m V dec-1),稳定性优异的特点。组装成碱性全电解槽,提供10 mA cm-2电流密度仅需1.6 V的电压。
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