【摘 要】
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环己烷催化氧化的产物环己醇和环己酮(KA油)是合成尼龙66和尼龙6的重要中间体,因此它是工业上重要的化学反应之一。然而,目前工业上采用以可溶性钴或锰作为催化剂的热催化方法,能耗较大,环境污染严重。开发低能耗且高转化率以及高选择性的催化新技术迫在眉睫。可见光催化环己烷氧化作为一种新的绿色化学工艺,因太阳光来源丰富、反应条件温和、可利用氧气或空气作为氧化剂等优势备受关注。本论文首先合成了三种不同形貌含
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环己烷催化氧化的产物环己醇和环己酮(KA油)是合成尼龙66和尼龙6的重要中间体,因此它是工业上重要的化学反应之一。然而,目前工业上采用以可溶性钴或锰作为催化剂的热催化方法,能耗较大,环境污染严重。开发低能耗且高转化率以及高选择性的催化新技术迫在眉睫。可见光催化环己烷氧化作为一种新的绿色化学工艺,因太阳光来源丰富、反应条件温和、可利用氧气或空气作为氧化剂等优势备受关注。本论文首先合成了三种不同形貌含有氧空位的WO3催化剂,最终选择WO3纳米片与超薄UMOFNs纳米片复合,得到V1-WO3/Co-UMOFNs、V1-WO3/Ni-UMOFNs、V1-WO3/Co Ni-UMOFNs-X三种复合催化剂。采用XRD、UV-Vis,PL和XPS等测试手段对制备的复合催化剂进行了全面的表征,然后研究了其可见光催化氧化环己烷性能。与单一的WO3相比,复合催化剂在可见光下表现出更好的光催化氧化环己烷性能,其中V1-WO3/Co(Ni)-UMOFNs和V1-WO3/Co Ni-UMOFNs-x的光催化氧化效率比单一V1-WO3分别提高了约2倍与5倍。这可能是由于超薄MOFs纳米片(UMOFNs)具有超薄的纳米厚度,并且双金属合适的配比使得氧化还原反应中会暴露更多的活性位点,为电子转移提供了更短的路径,抑制了光生载流子对的复合,从而提高KA油的选择性。
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