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由于全球对能源的需求量日益增加,大量的化石燃料被消耗殆尽。因此,开发可代替的新型能源是十分必要的。近几年,随着科技的不断发展,大量的新型能源被开发利用(风能、生物质能、太阳能、核能等)。在这些能源中,核能作为一种清洁高效的能源被人们广泛关注。核能的发展需要消耗大量的铀资源,而铀的主要来源是依靠陆地铀矿和海水资源。然而,我国的陆地铀矿资源十分匮乏,但海水中却蕴含着数以亿吨的铀资源。因此,设计开发出高效便捷的吸附材料用于海水中铀资源的收集具有十分重要的战略意义。
本论文以生物质汉麻纤维(HF)为基底,通过化学改性处理将含有功能性的官能团材料接枝到汉麻纤维表面,从而分别开发出具有较高吸附能力和具有防污性能的复合吸附材料。利用FT-IR、SEM和EDS等表征方法对吸附剂的物理化学性质进行分析;通过批量吸附实验考察了溶液pH、吸附时间、初始浓度(温度)对吸附性能的影响;利用动力学模型和热力学模型对吸附剂的吸附过程和形式进行了研究;通过离子竞争实验和模拟海水吸附实验进一步考察吸附剂的实用性能;最后,使用XPS分析技术对吸附材料的吸附机制进行了初步探索。
将4,5-咪唑二羧酸作为功能性基团,草酰氯作为中间体,通过两步法制备出具有较高吸附容量的HF-H3IMDC3吸附材料。通过实验表明,HF-H3IMDC3材料将纤维的吸附容量从141.23mg/g提高到467.21mg/g,并且吸附平衡时间也由150min缩减为100min。此外,HF-H3IMDC3材料可以很便捷地从溶液中被分离出来,并且经过重复使用后仍然保持着良好的稳定性能。在模拟海水实验中,HF-H3IMDC3对铀酰离子展现出良好的吸附性能,去除率均可达到88.05%以上。
将汉麻纤维骨架作为基材,硝酸铈铵作为引发剂,通过聚合反应将大量的丙烯酸单体接枝到汉麻纤维表面。然后,以聚丙烯酸作为“锚点”,将二氨基马来腈引入到HF-PAA纤维上。最后,再将HF-PAA-AN5纤维进行偕胺肟化,从而制备出一种三维多枝化HF-PAA-AO5吸附材料。实验结果表明,HF-PAA-AO5材料对铀酰离子展现出优异的吸附性能,最大吸附量可达550.28mg/g。并且,HF-PAA-AO5在HNO3中的脱附效果最佳,脱附率可达88.10%。与此同时,吸附材料经过五次循环重复使用后仍然保持着较高的去除率。此外,由于偕胺肟基团的引入,HF-PAA-AO5在离子竞争实验中对铀酰离子表现出优异的亲和力和选择性,选择系数可达3.11×104mL/g。
将富含对铀酰离子具有独特配位作用的聚乙烯亚胺修饰到汉麻纤维表面,制备了一种具有较强选择性的铀吸附材料HF-PEI。随后,以聚乙烯亚胺作为“桥梁”,利用缩合反应将含有防污基团的胍基乙酸接入末端,从而制备了一种三维网状防污型吸附材料HF-PEI-GDAC。通过实验表明,HF-PEI-GDAC最大吸附量为414.93mg/g。HF-PEI-GDAC材料对铀酰离子的吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。并且吸附剂在模拟海水中展现出良好的吸附性和选择性。此外,吸附剂在15天之后仍然展现出良好的抑制海藻附着的效果,增强了该材料在未来铀吸附领域中的实践应用。
本论文以生物质汉麻纤维(HF)为基底,通过化学改性处理将含有功能性的官能团材料接枝到汉麻纤维表面,从而分别开发出具有较高吸附能力和具有防污性能的复合吸附材料。利用FT-IR、SEM和EDS等表征方法对吸附剂的物理化学性质进行分析;通过批量吸附实验考察了溶液pH、吸附时间、初始浓度(温度)对吸附性能的影响;利用动力学模型和热力学模型对吸附剂的吸附过程和形式进行了研究;通过离子竞争实验和模拟海水吸附实验进一步考察吸附剂的实用性能;最后,使用XPS分析技术对吸附材料的吸附机制进行了初步探索。
将4,5-咪唑二羧酸作为功能性基团,草酰氯作为中间体,通过两步法制备出具有较高吸附容量的HF-H3IMDC3吸附材料。通过实验表明,HF-H3IMDC3材料将纤维的吸附容量从141.23mg/g提高到467.21mg/g,并且吸附平衡时间也由150min缩减为100min。此外,HF-H3IMDC3材料可以很便捷地从溶液中被分离出来,并且经过重复使用后仍然保持着良好的稳定性能。在模拟海水实验中,HF-H3IMDC3对铀酰离子展现出良好的吸附性能,去除率均可达到88.05%以上。
将汉麻纤维骨架作为基材,硝酸铈铵作为引发剂,通过聚合反应将大量的丙烯酸单体接枝到汉麻纤维表面。然后,以聚丙烯酸作为“锚点”,将二氨基马来腈引入到HF-PAA纤维上。最后,再将HF-PAA-AN5纤维进行偕胺肟化,从而制备出一种三维多枝化HF-PAA-AO5吸附材料。实验结果表明,HF-PAA-AO5材料对铀酰离子展现出优异的吸附性能,最大吸附量可达550.28mg/g。并且,HF-PAA-AO5在HNO3中的脱附效果最佳,脱附率可达88.10%。与此同时,吸附材料经过五次循环重复使用后仍然保持着较高的去除率。此外,由于偕胺肟基团的引入,HF-PAA-AO5在离子竞争实验中对铀酰离子表现出优异的亲和力和选择性,选择系数可达3.11×104mL/g。
将富含对铀酰离子具有独特配位作用的聚乙烯亚胺修饰到汉麻纤维表面,制备了一种具有较强选择性的铀吸附材料HF-PEI。随后,以聚乙烯亚胺作为“桥梁”,利用缩合反应将含有防污基团的胍基乙酸接入末端,从而制备了一种三维网状防污型吸附材料HF-PEI-GDAC。通过实验表明,HF-PEI-GDAC最大吸附量为414.93mg/g。HF-PEI-GDAC材料对铀酰离子的吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。并且吸附剂在模拟海水中展现出良好的吸附性和选择性。此外,吸附剂在15天之后仍然展现出良好的抑制海藻附着的效果,增强了该材料在未来铀吸附领域中的实践应用。