PI/Al2O3三层纳米复合薄膜层间界面结构与性能研究

来源 :哈尔滨理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:leafxzc
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聚酰亚胺因其优异的力、热和电等综合性能被广泛应用于微电子、电气绝缘及航空航天等领域。随着电力电子技术和高速铁路的飞速发展,脉宽调制技术广泛应用于高速动车组的变频调速牵引电机中。由于高频脉冲电压所带来的电晕放电及空间电荷效应经常引起绝缘材料的过早老化,传统单层聚酰亚胺薄膜已无法满足变频电机的绝缘要求,因此对变频电机用聚酰亚胺薄膜进行结构改性和功能化已经成为近年来的研究热点。本文通过逐层流延铺膜及热亚胺化法制备了PI/Al2O3单层复合薄膜和具有“三明治”结构的PI/Al2O3三层复合薄膜。与传统的单层聚酰亚胺复合薄膜相比,通过引入掺杂层与纯膜层之间的层间界面结构进一步提高了复合薄膜的性能。首先研究了纳米Al2O3颗粒对PI/Al2O3复合薄膜化学结构以及微观形貌的影响。透射电镜分析表明,PI/Al2O3三层复合薄膜具有完整的三层结构,并且层间界面非常清晰,无裂纹、孔隙等缺陷存在;红外光谱分析显示PI/Al2O3复合薄膜依然具有聚酰亚胺所特有的化学结构,纳米Al2O3颗粒的加入以及三层结构的设计对PI基体的亚胺化程度影响不大;X射线衍射图谱分析表明纳米Al2O3颗粒的引入会降低PI大分子链的排列有序度。薄膜的力学性能分析显示纳米Al2O3颗粒的加入会降低PI/Al2O3复合薄膜的拉伸强度和断裂伸长率。但是在相同Al2O3掺杂含量下,与PI/Al2O3单层复合薄膜相比,三层复合薄膜具有更高的拉伸强度和断裂伸长率,尤其是在高Al2O3掺杂含量下,三层复合薄膜的力学性能优势更加明显。中间纯PI层的存在可以提高复合薄膜的力学性能,层间界面也可以阻挡微裂纹的发展,起到提高拉伸强度和断裂伸长率的作用;综合TG、DSC及DMA等热学特性测试结果表明,PI/Al2O3单层以及三层复合薄膜的热稳定性均高于纯PI薄膜,表明纳米Al2O3颗粒的引入能够有效阻止PI分子链的热运动和热分解,提高薄膜的热稳定性。宽频介电谱测试结果表明,当纳米Al2O3含量达到12wt%时,PI/Al2O3复合薄膜具有较大的介电常数,但是其介电损耗也明显高于纯PI薄膜;在相同Al2O3掺杂含量下,与PI/Al2O3单层复合薄膜相比,三层复合薄膜具有更低的介电常数和介电损耗。纯PI层的存在,使得单位体积内的纳米Al2O3颗粒含量降低,导致纳米Al2O3颗粒与PI基体间的界面数量有所减少,从而降低了三层复合薄膜的介电常数;PI/Al2O3复合薄膜的击穿场强随着纳米Al2O3含量的增加呈现出先升高再降低的变化趋势。在相同Al2O3含量下,PI/Al2O3三层复合薄膜的击穿场强明显高于单层复合薄膜,三层结构可以起到分配电场强度的作用。对复合薄膜的空间电荷特性及陷阱特性进行了研究。空间电荷测试结果表明纳米Al2O3颗粒的加入能够有效地抑制复合薄膜内部空间电荷的注入,复合薄膜中空间电荷量明显低于纯PI薄膜;PI/Al2O3三层复合薄膜中层间界面存在较明显的空间电荷积累,形成了两处空间电荷包。热激电流测试结果显示,与纯PI薄膜相比,复合薄膜的电流吸收峰向高温方向移动,且吸收峰值较高,这说明复合薄膜内部产生了更深的陷阱,且陷阱密度更大。光激放电测试结果表明,纳米Al2O3粒子的加入可以提高薄膜内部的陷阱密度,且随着纳米Al2O3含量的增加,陷阱密度逐渐增大;Al2O3含量为16wt%的三层复合薄膜比单层复合薄膜具有更大的陷阱密度。由此可见,三层复合薄膜中的层间界面结构可以引入更多的陷阱密度,从而对电场注入的空间电荷存在一定的调控作用。在此基础上,本论文进一步测试了单层及三层复合薄膜的耐电晕性能,并利用SEM对复合薄膜电晕击穿孔及表面形貌变化进行表征。测试结果表明,纳米Al2O3颗粒的加入会大幅度延长复合薄膜的耐电晕时间,且三层结构复合薄膜的耐电晕时间高于单层复合薄膜。当纳米Al2O3含量为28wt%时,PI/Al2O3三层与单层复合薄膜的耐电晕时间分别比纯PI薄膜提高了113倍和64倍。结合空间电荷及陷阱特性测试结果分析认为,PI/Al2O3三层复合薄膜中的层间界面区存在大量的陷阱,可以延长耐电晕时间;PI/Al2O3三层复合薄膜中层间界面区两侧存在松散层浓度差,对电晕放电路径起到很强的阻碍作用,延长了其耐电晕时间。
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