【摘 要】
:
传统NOx储存还原(NSR)催化剂使用贵金属(如 Pt,Rh)为活性组份,因此成本高。本文用贱金属铜的氧化物全取代NSR催化剂中的贵金属Pt,制得了TiO2负载的以氧化铜为活性组份的系列NSR催化
论文部分内容阅读
传统NOx储存还原(NSR)催化剂使用贵金属(如 Pt,Rh)为活性组份,因此成本高。本文用贱金属铜的氧化物全取代NSR催化剂中的贵金属Pt,制得了TiO2负载的以氧化铜为活性组份的系列NSR催化剂,考察了它们对NOx储存还原的性能,对催化剂的结构以及NOx储存还原的机理进行了研究。 首先,采用连续浸渍法制备出一系列不同氧化铜负载量的NSR催化剂xCuO/15%K2CO3/TiO2(x=2%,4%,8%,10%),考察了其对稀燃NOx的储存还原性能,应用XRD,HR-TEM,CO2-TPD,EXAFS,H2-TPR和in-situDRIFTS对催化剂进行了详细表征。活性测试结果表明,该系列催化剂对NOx储存还原显示出了良好的催化性能,其中铜含量为8%的催化剂性能最佳;在稀燃状态下,该催化剂的NOx储存量(NSC)为1.559 mmol/g·cat;在稀燃/富燃循环测试中,NOx的还原效率高达99%,并且在NOx还原过程中没有检测到副产物N2O。结构表征结果表明,高分散的CuO是NOx储存还原活性中心。H2-TPR结果显示,CuO和K2CO3之间存在强相互作用,这种相互作用不仅有利于NOx储存,而且有利于增强催化剂的热稳定性。In-situ DRIFTS在1436和1563cm?1处检测到两个倒峰,分别对应于碳酸氢盐中的–CO2反对称伸缩振动和碳酸盐中的-C=O振动,这间接证实了碳酸盐参与到NOx的储存反应中。EXAFS结果表明,经过15个稀燃/富燃循环测试,催化剂中的CuO依然保持稳定,催化剂显示出了很高的催化稳定性。基于以上表征结果,提出了CuO和K2CO3在载体表面的分布模型,以及NOx储存还原的可能机理。 其次,考察了不同焙烧温度(350、450、550、650和750℃)对CuO/K2CO3/TiO2催化剂结构和性能的影响。应用XRD, HR-TEM,SEM,H2-TPR和in-situDRIFTS等技术对催化剂进行了详细表征。结果表明,CuO/TiO2在不同温度焙烧后,催化剂中的铜物种仍以CuO为主。于450℃焙烧制得的CuO/K2CO3/TiO2催化剂活性最佳,NSC为1.808 mmol/g,对NOx还原效率达到99.8%,经过22个稀富燃循环测试,催化剂的性能保持稳定。更高焙烧温度下,催化剂的比表面积迅速减小,负载的K2CO3分散性变差,表面高分散的CuO物种减少,而颗粒较大的体相K2CO3物种显著增加;同时随焙烧温度升高,活性组份CuO发生了烧结,导致催化剂对NOx储存还原性能的下降。
其他文献
研究背景:Urofacial (Ochoa)综合征(UFS)是一种罕见的常染色体隐性遗传病。通过家系连锁分析及染色体外显子测序,HPSE2缺陷被证明是UFS的致病基因,但其机制还不完全清楚,对该基因的
人胚胎干细胞的研究与人类的健康和医学有着密切的关系,利用胚胎干细胞的多分化潜能对受损和退化的细胞或组织进行修补,有希望为神经系统疾病细胞替代性治疗提供理想的细胞来
Mercury is an extremely toxic element,released primarily from anthropogenic activities and natural sources.Controlling the emissions of Hg,especially from c
本文主要围绕锂离子电池用钛酸锂(Li4Ti5O12)负极材料的研究展开,首先确定了Li4Ti5O12固相合成法的最佳制备工艺,随后采用不同方法合成制备出了Li4Ti5O12,并对其进行了一系列的改性研究。除此之外,本文还对其它钛基材料(Li2NiTi3O8和LiVTiO4)进行了合成,首次将其用作锂离子电池负极材料,并对其电化学性能做了初步探究。本文通过一系列的物理和电化学方法对所制备的Li4Ti
鸽疱疹病毒(Pigeon herpesvirus, PiHV)又称哥伦比亚疱疹病 I型(Columbid herpesvirus1, CoHV-1),是禽疱疹病毒科、α疱疹病毒亚科、马立克氏病毒属的一员。患病鸽子临床症状主
DNA是储存和传递遗传信息的生物大分子,其分子的完整性对生物生命活动至关重要。随着现代社会工业化进程的加快,臭氧层的减少会直接削弱大气层截留太阳光中紫外线的能力,从而导致到达地面的紫外线明显增加。过量的紫外辐射可引起细胞内DNA碱基发生突变、DNA断裂、DNA-DNA交联、DNA-蛋白交联以及染色体畸变等损伤,DNA损伤若不能及时修复,细胞将发生癌变甚至死亡。紫外线辐射会导致DNA损伤,造成白内障
The burning of coals with high arsenic content between the condition from 700℃ to 1000℃ was analyzed,when CaO and kaolin were used as sorbent.The particle
为明确土壤中施用噻虫啉对番茄植株生长的影响,分别用36%噻虫啉水分散粒剂有效成分1.0、1.5、2.0、2.5、3.0和5.0 mg/株处理盆栽番茄植株,测定处理后30 d番茄幼苗的生长量、
目前在世界各国,电化学是一个很活跃的领域电分析化学中伏安法在国内外已是研究的主流。伏安分析中的吸附伏安法(AdSV)有较高的灵敏度和良好的选择性。吸附溶出伏安法是一种利
In order to study the chemical speciation of heavy metal cadmium(Cd)and lead(Pb)in mixed-contaminated paddy soil and the response to the amendment by biocha