随着石墨烯的成功制备，越来越多的二维纳米材料进入了人们的视线，如二硫化钼、氮化硼、黑磷、硅烯、硼烯等等，其丰富的物理化学性质引起了科研工作者的广泛关注。另一方面，各类本征二维纳米材料在实际应用过程中存在着各种不足，比如:石墨烯虽然具有超高的载流子迁移率但其半金属性大大限制其在逻辑开关器件中的应用。此外，石墨烯的非磁性也会大大限制它在自旋电子器件中的应用。与石墨烯不同，二硫化钼具有可调的宽带隙和较大的开关比，但是其载流子迁移率却很低。黑磷具有跟二硫化钼相比拟的开关比和较高的载流子迁移率，然而其在空气环境中不稳定。近年来，范德华异质结的兴起为解决以上难题提供了可行的途径。通过层间耦合的方式，不同二维纳米材料可以互相弥补自身的不足，比如:基于石墨烯和过渡金属硫族化物的异质结一方面保持了石墨烯的高载流子迁移率，另一方面也打开了石墨烯的带隙。不足的是，当前的二维材料异质结的带隙仍然比较小且没有磁性，使其很难满足实际应用的要求。本论文中，采用密度泛函理论，系统地研究了3d过渡金属嵌入的石墨烯与过渡金属硫化物构成的异质结(Graphene/TMDC)的几何结构和物理化学性质。研究表明，3d过渡金属原子的嵌入可以进一步打开石墨烯的带隙，并引入了磁性，大大提高了其电子性能。　　首先，利用第一性原理计算方法系统地研究了3d过渡金属原子(TM=Sc-Ni)嵌入的G/MS2(G=graphene;M=W,Mo)异质结的几何结构和电磁性质。研究发现体系的结合能很大，约为4.35-7.13eV，且过渡金属原子通过共价结合的方式与Graphene及MS2耦合。有趣的是，这些TM@(G/MS2)体系表现出奇特的电磁性质，例如:1）除了Ni原子，由于3d轨道的交换劈裂使得其它TM嵌入的体系都呈现铁磁基态。2）TM@(G/MoS2)(TM=V,Mn，Fe，Co)和TM@(G/WS2)(TM=Mn，Fe，Co)体系呈现出了半金属或者准半金属性质，而Ni@(G/MoS2)和Ni@(G/WS2)体系是半导体且带隙分别是33meV和37meV。进一步的研究发现由于TM原子的嵌入和以及二硫化物的衬底作用导致不同的在位散射势，从而引起TM@(G/WS2)异质结中半金属和半导体性质的出现。　　其次，由于石墨烯和过渡金属硫族化物在CVD制备过程中不可避免地会产生各种缺陷，如，单原子空位，双原子空位以及一维晶界等。然而，到目前为止，缺陷对TM@(G/TMDC)体系的性质产生何种影响，不得而知。以TM@(G/WSe2)为例，系统地研究了3d过渡金属原子的嵌入对本征TM@(G/WSe2)异质结，以及单边有单原子空位缺陷的异构体:TM@(G_sv/WSe2)，TM@(G_sv2/WSe2)s和TM@(G/WSe_svSe)s的几何结构和电磁性质。结果表明，除了Ni原子嵌入的体系以及大部分Se空位的TM@(G/WSe_svSe)s体系，其它体系都有丰富的铁磁性质，并且其磁基态受到石墨烯层和WSe2层的缺陷的影响。有趣的是，Mn原子和Co原子掺杂的体系磁矩不受石墨烯层和WSe2层缺陷的影响，其磁矩大小是恒定的，分别为3μB和1μB。重要的是，TM@(G_sv/WSe2)s(TM=Ti，Cr,Fe，Ni)和TM@(G_sv2/WSe2)s(TM=Ti，Cr,Fe，Ni)这些体系转变成了半导体，相应的带隙为～0.09eV-0.51eV，而TM@(G/WSe2)，TM@(G_sv/WSe2)和TM@(G_sv2/WSe2)s(TM=V,Co)等体系为铁磁半金属材料。我们的研究结果对于Graphene/TMDC等异质结在未来电子器件中的潜在应用提供了理论指导。