碳纳米管(CNTs)是由石墨卷曲形成的直径在纳米尺度的空心圆柱体，由于CNTs自身具备独特的性能而被应用于场发射材料、电子器件、储氢媒体和分子载体等领域，其中最具潜力的应用是用作储氢(H)材料和储存锂(Li)的载体。发展高能密度化学电源是解决未来交通、环境和资源等一系列重大问题的关键技术，而能量密度最高的体系几乎都是采用H和Li为能源材料。从目前的发展状况来看，现有的储H和储Li材料均存在着实际比能量偏低的缺陷，尚不能满足相关技术应用的需求。CNTs作为储氢和储锂材料可以有效提高比能量，受到研究者的重视。　　 科学计算是继理论科学和实验科学之后，人类认识与征服自然的第三种科学方法。计算机模拟技术在材料科学与工程中扮演着越来越重要的角色，相当数量的计算机模拟方法已经应用于储能材料的研究领域。计算采用基于第一原理的MaterialStudio中的CASTEP软件，CASTEP软件计算方法建立在密度泛函理论的基础上，包括了广义梯度近似和局域密度近似，本论文采用了广义梯度近似下的Perdewm，Burke和Ernzerhof交换关联泛函方法。　　 论文通过密度泛函理论首先研究了单个H原子和两个H原子在CNTs表面的吸附。计算结果表明，单个H原子以化学吸附的形式稳定的存在于CNTs的表面，其费米能级处引入了杂质态，是吸附的H原子与产生变形缺陷处的C原子共同作用的结果；两个H原子在CNTs表面的吸附共分为三种不同的构型，最稳定的构型是两个H原子吸附在两个相邻的C原子上，这种构型其费米能级处无杂质态。理论分析发现吸附H原子时引起的CNTs不对称变形更易产生杂质态。　　 论文分析了硅(Si)原子和硼(B)原子掺杂CNTs的性能，以及掺杂后的壁碳纳米管吸附Li原子的几种可能的几何结构。单个Si原子和B原子分别掺杂单壁碳纳米管对CNTs的态密度影响轻微，但是降低了掺杂原子周围区域的电子密度，使电子分散到与之相连的C原子上。　　 计算发现Li原子在掺杂CNTs上的吸附增强。电子结构分析表明掺杂原子周围形成一个低电子密度区域，形成缺电子体系有利于Li原子的吸附；即Si和B两种掺杂原子都能转移来自Li原子的电子，形成一个以自身为中心对Li原子的高活性吸附区域。