Pt/金属有机骨架复合材料的制备及催化应用

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金属有机骨架(Metal-organic framework,MOF)是一类由金属中心与有机配体在适当的溶剂里通过配位键形成的杂化功能材料,由于其具有均一但可调的孔道、高比表面积、低密度、高孔隙率、等显著的性能。目前,MOF复合材料已经被广泛的应用于药物输送、气体的存储与吸附分离、均相和非均相催化以及传感等研究领域。MOF复合材料的衍生物也因具有特殊的骨架结构和均匀的孔道结构,在各种研究领域被越来越多的研究者所关注,研究者们的研究兴趣逐渐从MOF材料转移到MOF衍生物材料。然而,大多数已报道的论文主要集中在原始的MOF衍生物上,并且对功能化的MOF衍生物复合材料的研究是比较少见的。基于本课题组前期的研究工作上,本文以MOF衍生物材料为研究对象,将其作为催化剂应用于催化领域,并详细的开展了其在CO氧化反应和香茅醛选择性加氢催化反应的研究。  我们研究出了一种简单的制备MOF衍生物(金属氧化物)的方法,通过将金属纳米颗粒(MNP)包裹进MOF框架里(MNP@MOF),然后在合适的气体条件下高温煅烧MNP@MOF复合材料来制备出功能化的MOF衍生物复合材料。MNPs@MOF复合材料可以很容易地被转化为具有MOF形貌和部分孔隙率的MNP@金属氧化物复合材料。所制备的MNP@金属氧化物复合材料作为异质结构催化剂在CO氧化反应中表现出高的稳定性和卓越的催化活性,这可能是由于多孔金属氧化物中的金属纳米颗粒的催化活性和其良好的分散性。合成多孔MNP@金属氧化物复合材料的这一方法将为MOF衍生物复合材料的应用开辟更多的机会。  香茅醛是制备多种精细化学品的一种非常重要的原料,且它具有着独特的结构。香茅醛结构中的羰基选择性加氢生成不饱和醇-香茅醇,它具有及其广泛的应用,是一种非常重要的香料。香茅醇是大宗香原料之一,随着其需求量的不断增加,香茅醇的合成方法也越来越多且有实用价值。很多研究香茅醛选择性加氢生成香茅醇的成果都具有这些特征,过程复杂、条件苛刻和成本高。因而将MOF衍生物用于研究香茅醛选择性加氢反应是很有意义的。且不同的Pt@MOF衍生物对香茅醛加氢反应的催化活性有着很大的差别,Pt@ZIF-67催化剂对选择性生成香茅醇的催化活性最好。
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