石墨烯基复合材料电极的制备及超电容性研究

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随着能源短缺日益严峻,高效储能技术作为支撑可再生能源发展的关键战略性技术,成为研究热点。超级电容器作为一种新型储能装置备受关注,而电极材料是超级电容器制备技术的关键。因此,基于石墨烯的高效储能材料研究,具有广阔的应用前景和现实意义。本文致力于石墨烯/聚苯胺复合材料的可控制备及其电化学性能研究。以鳞片石墨为原料,采用改进Hummers法制备氧化石墨烯(GO)。采用1mg/mL的对苯二甲酸(TPA)氨水溶液对其进行改性制备出对苯二甲酸改性氧化石墨烯(TPA-GO)。采用XRD、SEM和FT-IR对GO和TPA-GO的微观结构和形貌进行了表征。TPA-GO含氧官能团增加,亲水性增强,且样品具有较明显片层结构,TPA促进了GO层间的剥离。采用化学原位聚合法,成功制备了结构规整、聚合度良好的聚苯胺(PANI)。探究了GO与PANI不同复合比例(1:3/1:6/1:9)对GO/PANI复合材料微观结构和形貌的影响。通过XRD、SEM、FT-IR及TG对其微观结构、形貌和热稳定性进行了表征。确定了GO与PANI最佳复合比例为1:9,GO/PANI1:9复合得更加完全。采用化学原位复合法,按1:9复合比例,成功制备了TPA-GO/PANI1:9复合材料。通过XRD、SEM、FT-IR及TG对其微观结构、形貌和热稳定性进行了表征。TPA改性后GO由于层间距增大,含氧官能团增多使其与PANI复合得更加完全,且制备的复合材料微观形貌更加规整均匀,无明显团聚,TPA改性明显改善了GO与PANI复合材料的微观形貌。研究了水合肼对GO/PANI1:9和TPA-GO/PANI1:9的还原作用。采用水合肼做还原剂,95℃恒温反应24 h,将GO/PANI1:9和TPA-GO/PANI1:9成功还原成rGO/PANI1:9和TPA-rGO/PANI1:9。通过XRD、SEM、FT-IR及TG对还原后的复合材料的微观结构、形貌和热稳定性进行了表征。还原后的复合材料所带的官能团明显减少,但仍保有还原前规整的形貌,说明水合肼成功地将GO还原成rGO,同时又没有破坏复合材料的微观形貌。将GO/PANI1:9、TPA-GO/PANI1:9、rGO/PANI1:9和TPA-rGO/PANI1:9四组复合材料分别制作电极。以复合材料作为工作电极,甘汞电极作为参比电极,铂电极作为辅助电极,1 M H2SO4溶液作为电解液,采用三电极体系分别测试了循环伏安曲线和交流阻抗谱。结果表明:在10 mV/s的扫描速率下,四组复合材料电极的比电容分别为:192.20 F·g-1,221.91 F·g-1,329.03 F·g-1和347.22 F·g-1。结果表明,TPA改性和水合肼还原都有助于提高复合材料的比电容。
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