基于贵金属纳米复合材料的电化学分析传感策略研究及应用

来源 :济南大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:ljy2010
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贵金属及其纳米复合材料由于其独特的物理、化学性质得到了研究者们的广泛关注。贵金属纳米复合材料因同时具备贵金属和纳米材料的优点,表现出较强的催化性能和较好的导电性能。利用所制备的贵金属纳米复合材料,构建了多种电化学传感分析策略,制备了多个电化学免疫传感器和电化学适配体传感器,用以高效、灵敏、快速的检测人组织多肽抗原、甲胎蛋白、癌胚抗原、凝血酶和铅离子等,为生物医学领域的临床诊断和环境保护领域的环境污染物检测分析提供了方法和依据。具体工作如下:(1)构建了一种通用的电化学免疫传感策略用于灵敏检测人组织多肽抗原(HTPA)。三维有序的多孔金膜(3D-MGM)拥有很好的导电性,将其作为基底用于捕获抗体。双功能的覆盆子状纳米Au/Pt/Au(BiR-NRs)有较高的电催化活性和大的比表面积,用于标记信号抗体(Ab2)以催化H2O2,成功地实现信号放大。所设计的传感器展示出较好的线性范围(0.001-15.0 ng/mL)、低的检出限(0.7 pg/mL)及实际样品分析能力。(2)利用多功能化的石墨烯纳米复合物(TB-Au-Fe3O4-rGO)修饰电极实现电化学信号的放大,构建了一种新颖的无标记电化学免疫传感器用于定量检测甲胎蛋白(AFP)。TB-Au-Fe3O4-rGO集合了石墨烯、Fe3O4、Au纳米颗粒和甲苯胺蓝的优势。由于TB-Au-Fe3O4-rGO较好的电化学性能,所构建的电化学免疫传感器实现了对AFP的灵敏检测。在最佳条件下,传感器表现出较好的重现性、选择性和稳定性,为其它肿瘤标志物的临床诊断提供了潜在的应用。(3)首次利用花状Ag/MoS2/rGO纳米复合物作为信号放大平台,构建了基于Ag/MoS2/rGO纳米复合物的高灵敏无标记检测癌胚抗原(CEA)的电化学免疫传感器。利用时间-电流曲线记录电催化过程,所构建的免疫传感器实现了对CEA的超灵敏和特异性检测,检测限为1.6 fg/mL。(4)基于金纳米颗粒修饰的石墨烯(Au@GS)和钴钯纳米颗粒(CoPd NPs)构建了一种超灵敏的电化学适配体传感器检测凝血酶。设计了巯基标记的凝血酶捕获探针(Apt1)和生物素标记的凝血酶报告探针(Apt2)实现了夹心型策略。CoPd NPs展示了对H2O2很好的催化性能,电流响应与凝血酶浓度呈线性关系。对凝血酶检测线性范围为0.01-2.00 ng/mL,检测限低至5 pg/mL。(5)基于不同形貌的金修饰的石墨烯纳米复合材料,设计了一种用于铅离子(Pb2+)检测的灵敏电化学适配体传感器。合成了金修饰的多孔还原氧化石墨烯(Au@p-rGO),并将其作为固定Apt1的载体。采用金修饰氧化石墨烯(Au NPs@GO)作为信号探针,与Apt2连接,利用碱基互补配对原理,实现了其在电极上的固定。在最佳条件下,制备的电化学适配体传感器对Pb2+的线性响应范围为5 pmol/L-1μmol/L,检测限为1.67pmol/L。(6)采用金修饰的二硫化钼/还原氧化石墨烯(Au@MoS2/rGO)纳米复合材料和金钯(AuPd)修饰的MIL-88(Fe)金属有机骨架材料(AuPd@Fe-MOFs)构建了一种电化学适配体传感器实现对铅离子Pb2+的灵敏检测。所制备的适配体传感器在5.0pmol/L-2.0μmol/L范围内对Pb2+呈线性响应,检测限为0.07 pmol/L。同时,该电化学适配体传感器具有良好的选择性、稳定性和重现性,在实际水样分析中表现出良好的性能。
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