三苯胺空穴传输材料的共轭桥对倒置钙钛矿太阳能电池性能的影响

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钙钛矿材料具有的独特光电特性(直接带隙、光吸收系数高、载流子迁移率高)、以及合成简单、可通过低成本的溶液法制备的特点使其成为目前全球科研人员广泛关注的研究热点。钙钛矿电池被认为是最具有产业化前景的新型电池体系之一,目前最高认证效率已达24.2%。空穴传输材料对于钙钛矿电池的光电转换效率具有重要影响。目前已报道的高效钙钛矿电池多使用PTAA(倒置p-i-n结构)和Spiro-OMeTAD(正置n-i-p结构)为空穴传输材料。PTAA和Spiro-OMeTAD成本高、导电性差,需要通过添加掺杂剂来提高导电性。而掺杂剂的使用不仅降低了器件的稳定性,还进一步增加了制作成本。因此,设计开发低成本、高效的非掺杂空穴传输材料对提高钙钛矿电池的效率和稳定性、降低器件制作成本具有重要意义。本论文研究了10种具有不同共轭桥结构的三苯胺小分子空穴传输材料对倒置平面钙钛矿电池性能的影响。具体研究内容如下:(1)研究了3种三苯胺有机小分子空穴传输材料(TZ1、TZ2和TZ3)对倒置平面钙钛矿电池性能的影响。采用XRD、SEM、UV-vis、PL、TRPL、AFM、C-AFM、EIS等测试手段对三种空穴传输材料及制备的倒置器件进行了表征。结果表明:不同共轭桥结构的空穴传输材料对正置和倒置结构器件性能的影响不同。具有高度共轭桥的三苯胺材料适用于正置结构器件;而具有深HOMO能级的三苯胺材料适用于倒置结构器件。以DTTT作为共轭桥的TZ3由于具有更高的功函数和更强的空穴提取能力,在倒置器件中获得了16.33%的光电转换效率(Voc=0.97 V,Jsc=22.16 mA/cm~2,FF=76.0%),超过了以PEDOT:PSS为空穴传输材料的器件性能(Voc=0.91 V,Jsc=22.10 mA/cm~2,FF=76.0%,PCE=15.28%)。(2)研究了4种以苯基及其衍生物为共轭桥的三苯胺有机小分子空穴传输材料(M107、M108、M109和M110)对倒置平面钙钛矿电池性能的影响。采用XRD、SEM、UV-vis、PL、TRPL、AFM、C-AFM、EIS等测试手段对三种空穴传输材料及制备的倒置器件进行了表征。结果表明:共轭桥的引入影响了M108、M109和M110三苯胺分子的HOMO能级以及空穴迁移率。器件性能的提高是由于空穴迁移率的提高、HTMs/钙钛矿界面的改善以及薄膜的导电性的提高三种因素综合作用的结果。其中,基于M109为空穴传输层的倒置钙钛矿电池获得了15.88%的光电转换效率,可获得与以PEDOT:PSS为空穴传输层的倒置器件(PCE=15.28%)相近的效率。稳定性测试表明基于这几种三苯胺小分子空穴传输材料的倒置器件相对PEDOT:PSS具有更高的稳定性。(3)研究了3种三苯胺有机小分子空穴传输材料(H111、H112和H113)对倒置平面钙钛矿电池性能的影响。采用XRD、SEM、UV-vis、PL、TRPL、AFM、EIS等测试手段对三种空穴传输材料及制备的倒置器件进行了表征。结果表明:共轭桥对HOMO能级影响甚小。与以PEDOT:PSS为空穴传输层的倒置器件相比,基于H111、H112和H113的倒置器件性能偏低。但稳定性测试表明基于这3种三苯胺有机小分子空穴传输材料的倒置器件相对PEDOT:PSS具有更高的稳定性。
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