Fe-NC芬顿体系降解有机污染物的性能研究

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本论文针对传统芬顿氧化工艺酸碱消耗量大、铁泥产生量大且属于危险废物等问题,利用氮原子(N)与二价铁离子(Fe2+)的螯合作用制备三种铁掺杂氮碳材料(Fe-NC),以染料罗丹明B和抗生素四环素为典型目标污染物,构建芬顿体系测定三种材料的催化反应效能,并结合一系列表征及实验结果深入探究其催化降解反应过程,研究结果如下:1)以多孔碳酸钙为模板,氯化铁作为铁源,四氯化碳和1,3-丙二胺作为碳源和氮源,制备Fe-NC催化剂。采用SEM、TEM、XPS等手段表征其物理结构和化学性质,构建Fe-NC催化H2O2降解罗丹明B模拟废水多相芬顿体系,实验结果表明·OH自由基是主要活性物质,在60 min内可快速降解90%以上的罗丹明B。拟合反应动力学显示此反应符合一级反应动力学。2)酞菁铁和三聚氰胺提供铁、氮、碳,通过热聚合制备CN@FePPc催化剂。采用TEM、XRD、XPS等手段表征其物理结构和化学性质,构建CN@FePPc催化H2O2降解罗丹明B模拟废水多相光芬顿体系,实验结果表明·OH和光生空穴(h+)是主要活性物质,在90 min内可快速降解99.89%的罗丹明B。3)以甲醇为溶剂,氯化铁和三聚氰胺分别作为铁源、氮源及碳源,制备Fe-NC(甲醇,简称M)。采用SEM、TEM、XPS等手段表征其物理结构和化学性质,构建Fe-NC(M)催化H2O2降解四环素模拟废水多相芬顿体系,实验结果表明·OH和高价铁(≡FeV=O)都是主要活性物质,在90 min内可快速降解80%以上的四环素。拟合反应动力学显示此反应符合二级反应动力学。4)Fe-NC芬顿体系具有宽泛的pH适用性;通过Fe-N键减少铁的流失可以实现铁离子高效稳定催化。
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