【摘 要】
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重金属污染具有长期性、潜在毒性及对生物体伤害的不可逆性,严重影响陆地及水生生态环境系统,威胁人类生命健康安全。银离子(Silver ions,Ag+)作为一种典型的重金属污染物,能够通过生物链和水循环系统不断在生物体内富集,取代生物酶中的其他离子,造成生物酶失活,导致细胞损伤和器官衰竭。因此,发展高灵敏度的Ag+传感器对环境保护以及健康预警具有重要意义。表面等离激元共振(Surface plasm
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重金属污染具有长期性、潜在毒性及对生物体伤害的不可逆性,严重影响陆地及水生生态环境系统,威胁人类生命健康安全。银离子(Silver ions,Ag+)作为一种典型的重金属污染物,能够通过生物链和水循环系统不断在生物体内富集,取代生物酶中的其他离子,造成生物酶失活,导致细胞损伤和器官衰竭。因此,发展高灵敏度的Ag+传感器对环境保护以及健康预警具有重要意义。表面等离激元共振(Surface plasmon resonance,SPR)传感技术具有无需样品标记、响应速度快、可实时监测等优势,在重金属离子检测领域具有广泛的应用前景。本文针对传统SPR重金属离子传感器存在灵敏度较低、特异性较差的问题,提出了一种基于镍铝二维层状双金属氢氧化物(Ni Al-LDH)修饰的SPR重金属离子传感器,实现了对痕量Ag+的高灵敏度特异性检测,主要研究内容如下:1基于有限元分析法建立了棱镜耦合型SPR传感器物理模型,仿真分析了金属层结构参数对SPR传感器光谱半峰宽、共振深度及灵敏度的影响规律,获得了优化的等离子体材料及其厚度(Au,50 nm)。进一步分析了SPR传感器表面电场模式能量分布特性,研究了传感器灵敏度增强机理,结果表明入射光能量被高度局域在Au-SPR传感器表面,其最大电场强度相对于入射光场强增加了5.4倍,能够有效增强光与待测物质相互作用。2搭建了基于棱镜Kretschmann结构的SPR传感实验平台,设计并制备了Ni Al-CO3-LDH SPR传感器,对传感器敏感层薄膜进行了表征测试。研究了传感器的折射率传感特性,通过优化Ni Al-CO3-LDH敏感层厚度,获得了传感器的最高灵敏度(3834.34 nm/RIU),较无敏感层修饰的Au-SPR传感器提高了146.4%。研究了传感器的重金属离子传感特性,结果表明所制备的传感器能够实现对Ag+、Pb2+、Hg2+以及Cr3+的检测且对Ag+具有更高的检测灵敏度(17.67 nm/μg/L)。3提出采用Ni Al-MoS4-LDH修饰金膜提升传感器对Ag+特异性吸附能力的新方法,以进一步优化传感器性能。合成了MoS42-插层的Ni Al-MoS4-LDH纳米片,设计并制备了Ni Al-MoS4-LDH SPR传感器。研究了(NH4)2MoS4与Ni Al-CO3-LDH材料配比和敏感层喷涂量对传感器检测性能的影响,获得了传感器的最佳灵敏度254.75 nm/μg/L,较Ni Al-CO3-LDH SPR传感器提高了13.42倍,同时传感器具有良好的选择性、重复性和稳定性。基于Langmuir等温吸附模型获得了传感器的检测极限0.303 ng/L(2.806 p M),该值远低于美国环境保护署所规定的饮用水中Ag+的最高浓度(460 n M)。测试了传感器在真实环境样品中对低浓度Ag+的检测性能,其相对标准偏差(n=3)低于4.76%,表明传感器在江水和自来水样品中仍然具备对痕量Ag+的检测能力。
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