氮化钽基异质结材料的制备及其光电催化还原二氧化碳的研究

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由于人类活动的增加和能源的过度消耗,大气中的二氧化碳浓度逐年递增,全世界都在寻求合适的方法以应对能源危机和环境问题。二氧化碳作为造成温室效应的元凶之一,将其转化为碳基燃料不仅有利于二氧化碳的减排,而且可以在一定程度上缓解能源危机。相比于传统的催化转化方式,人们通过模拟自然界植物的光合作用,提出了光电催化这一绿色环保的方式进行CO2转化。光电催化还原CO2是一种有前景的转化途径,催化剂的制备是其中研究的关键。基于光电催化的原理,选择吸光性能强的半导体材料有利于增强光电催化效率。本论文选用吸光性能好的Ta3N5半导体材料作为基础,针对其光生载流子分离效率低等缺点,通过构筑异质结和负载助催化剂等方法对Ta3N5基半导体进行改性,以提高其光电催化还原二氧化碳的性能。(1)设计制备了一系列异质结复合催化材料M-TNCN-x(M=Pd,Pt,Ru;TN=Ta3N5;CN=g-C3N4),用于光电催化还原CO2的研究。首先以Ta2O5为原料在氨气氛围中合成出Ta3N5,然后成功制备了Ta3N5/g-C3N4异质结,接着通过电化学沉积将金属负载到异质结材料表面,得到M-TNCN-x光电阴极,并与BiVO4光电阳极以及饱和甘汞参比电极在KHCO3水溶液中构建了光电解池M-TNCN-x?SCE?BiVO4。在外加电压的驱动和模拟太阳光的照射下,研究了不同电极材料和不同外加电压对催化还原CO2的影响,并且探究了光电催化还原CO2的反应机理。结果表明,异质结的形成有利于提高载流子的分离效率,金属颗粒的沉积可以提高半导体的催化性能。在-0.9 V(vs.SCE)时,Pd-TNCN-2?SCE?BiVO4光电池展现出了最高的CO2还原活性,其中生成甲酸的速率为38.8μM cm-2 h-1,碳氢化合物的总产率为77.2μM cm-2 h-1,是TNCN-2电极的2倍,是纯Ta3N5电极的4倍。(2)设计制备了一系列p-n异质结催化材料Ta3N5/Co3O4-x用于光电催化还原CO2的研究。选用对可见光利用率高的p型金属氧化物半导体Co3O4与n型半导体Ta3N5耦合,利用水热法设计制备了不同比例的Ta3N5/Co3O4异质结材料,采用XRD、SEM、TEM、XPS、LSV、EIS等测试手段对材料的微观结构以及光电化学性能进行了表征。实验结果表明,异质结的形成不仅提高了对可见光的利用,也有利于促进光生电子和空穴的分离,从而提高了催化还原CO2的能力。与纯的Ta3N5光电阴极相比,异质结的构筑有利于乙醇等C2+产物的产生,光电阴极Ta3N5/Co3O4-2-1生成碳基化合物的总产率最高,是Ta3N5光电阴极总产率的2倍,其中乙醇的产率为12.64μM h-1 cm-2,C2+产物的选择性为63%。
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