负载型杂多酸上乙烷、丙烷部分氧化反应的研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:szzc2001
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
杂多酸在乙烷、丙烷部分氧化反应中的应用已展现较好的苗头,但仍需进行深入研究。本文以负载在SiO2上的杂多酸为催化剂,以O2为氧化剂,对乙烷氧化脱氢,丙烷部分氧化反应进行了研究。 采用经典酸化和乙醚萃取相结合的方法制备了Keggin型杂多酸,并以SiO2为载体,采用等量浸渍的方法制备了不同煅烧温度、不同负载量的负载型杂多酸催化剂。采用IR、XRD、TPD、TPR、BET、TG、DTA等方法对催化剂进行了表征。采用常压固定床反应器,在烷/氧为2,空速为1500h-1的条件下,测定了上述负载型杂多酸的催化活性。运用XRD、TPD、TPR、XPS等手段对反应后的催化剂进行了表征,并对相关反应机理和具体反应途径进行了探讨。 实验证明用经典酸化法和乙醚萃取法可以制备出具有Keggin型结构的杂多酸。杂多酸负载在SiO2上能提高其热稳定性。载体的引入及制备条件的改变并不改变其Keggin型结构,但对负载型杂多酸的酸性和TPR特性曲线产生影响。 在负载型杂多酸上进行的乙烷氧化脱氢反应主要产物是乙烯、一氧化碳和二氧化碳。反应以自由基反应为主,同时伴随着表面反应的发生。其催化活性受弱酸性和TPR曲线特性的影响较大:弱酸位与乙烷在杂多酸表面的吸附有关,酸性越强,引发自由基反应的起燃温度越高。催化剂的TPR曲线特性与其催化活性有关,具有适宜TPR还原峰温的H6PMo9V3O40/SiO2(350℃煅烧,20wt%)乙烷氧化脱氢活性最好。 在负载型杂多酸上进行的丙烷部分氧化反应的高低温活性不同,低温下丙烷转化率较低,但有利于部分氧化产物的生成,高温下转化率较高,但COx较多。低温下丙烷以表面反应方式进行,丙烷在催化剂表面存在M-O—C3H8和M—C3H8两种吸附方式,第一种吸附方式有利于部分氧化产物的生成,第二种吸附方式COx生成量较多。在弱酸性较强、TPR还原峰温较低的HPMo12O40/SiO2(350℃煅烧,20wt%)上丙烷以M-O—C3H8吸附方式为主,其部分氧化产物选择性最好。高温下存在气相和表面反应两种反应途径,此时丙烷以M—C3H8方式吸附在催化剂表面,产物中COx较多。
其他文献
全氟烷基磺酰亚胺是兴起于二十世纪八十年代中期的一类新型的超酸。由于强的拉电子效应和空间位阻效应,全氟烷基磺酰亚胺阴离子中氮原子上的负电荷可以高度离域化而使得该类
在现代市政工程建设项目中,各单位应该严格遵守相关规定和章程,使相关的概算制度能够得到真正的贯彻执行。本文从什么是市政工程的概预算以及能够使概预算编制工作质量得到提高
随着农民进城、返乡的流动方向的改变以及新时期对村庄治理转型的要求,农民工在村庄政治参与中的角色和地位也进入了公众的视野,引起学界的关注。本文以位于我国中部地区的山
本文介绍了上海音乐学院改扩建规划设计过程,从指导思想、规划构思、景观设计、空间层次等几方面,探讨如何从自然生长而成的无序城市空间中梳理出一条有序的规划线索指导设计
采用实证调查方法,研究民办院校教师职业幸福指数的影响因素,主要包括年龄、学科、学历、职称、收入等。目前民办院校教师职业幸福指数相对偏低,其成因主要包括薪酬待遇低、
曾经强大的公司,也会陷入衰退期,有时这种衰退甚至来得十分突然。那么,一家成功公司的领袖怎么才能在危机到来前重新找准方向,给公司带来新活力呢?尽管每个人面对的情况都不
期刊
回 回 产卜爹仇贱回——回 日E回。”。回祖 一回“。回干 肉果幻中 N_。NH lP7-ewwe--一”$ MN。W;- __._——————》 砧叫]们羽 制作:陈恬’#陈川个美食 Back to yield
回 回 产卜爹仇贱回——回 日E回。”。回祖 一回“。回干 肉果幻中 N_。NH lP7-ewwe--一”$ MN。W;- __._——————》 砧叫]们羽 制作:陈恬’#陈川个美食 Back to yield
一、德国大学概况德国高等教育历史悠久.其众多传统大学被许多国家视为大学发展的典范.并对全世界的大学发展产生了深远的影响。近代德国高等教育改革先驱者威廉·冯·
让"上帝"做主--在委托项目中如何管理参与设计决策的用户都说客户即"上帝",可是建筑师往往有两个"上帝":付费客户(Paying Client)和不付费客户(N0n Paying Client).付费客户