多铁材料通常是指在一个相中同时具有两种或两种以上基本铁序（包括铁电序、铁磁序、铁弹序等）的材料,它涉及到丰富的物理机制,并且有着广泛的应用前景。从1960年发现第一种磁电型多铁材料Cr₂O₃至今,该领域已发展了50多年,期间几经起伏。主要原因在于铁电性和铁磁性的内禀互斥性,一是铁电材料通常是半导体或绝缘体,而磁性材料通常是金属;二是制约铁电性和铁磁性共存的“d⁰规则”。过去多铁材料的研究主要集中于块体的钙钛矿型结构,一个成功的例子是钙钛矿结构氧化物铁酸铋（BiFeO₃）,然而这类块体的多体材料通常表现出反铁磁性,这限制了其应用。另一方面,“摩尔定律”的放缓,使得产业界对多功能器件的小型化和集成化有着越来越高的要求。但是,因为有限尺寸效应、退极化场和电荷屏蔽效应的制约,传统的钙钛矿结构铁电体/多铁体的小型化遇到了严重的阻碍。这使得人们把注意力越来越多地放在低维材料上。与体材料相比,低维材料（以二维材料为主）在器件的小型化和集成化方面具有天然的优势。另外,低维材料因为维度的降低更容易出现空间对称性破缺,从而有利于铁电性的出现。而磁性的获取方式也更为多样（如通过引入H或F这样的轻元素或是其它功能基团,也可以在二维材料中诱导磁性）。在二维材料中把铁电性和铁磁性结合起来对于我们而言是一个研究的机遇。在本文中,我们围绕二维多铁材料开展了一系列研究,除了涉及比较受关注的磁电型多铁材料,还提出了一类铁弹-铁电型多铁材料的理论证据。具体说来:（1）用于多功能集成电路的二维非金属有机多铁材料的设计。我们报告了第一种同时具有室温铁磁性和铁电性的二维非金属有机多铁材料（C₆N₈H）,其铁电性源于二维有机网络内的质子转移。除了短程的借助于氢键的质子转移机制外,当系统暴露于空气中时,通过氧分子的催化能够诱导产生一种远程的质子转移机制。这种借助氧分子催化的铁电性具有较高的居里温度（高于室温）,并且与铁磁性也有较强的耦合。除此之外,我们发现结合质子掺杂和碳原子的替换掺杂能够将二维g-C₃N₄网络从一个绝缘体转变成一个具有合适带隙的N型或P型磁性半导体。我们可以采用类似于掺杂在硅晶圆中实现N/P沟道的方式,通过结合质子掺杂和碳原子的替换掺杂将多功能单元集成于g-C₃N₄“晶圆”中,从而实现纳米电子学的应用。（2）二维稀磁多铁半导体的设计。我们通过第一性原理计算研究了过渡金属层间掺杂的双层MoS₂或类似系统。结果表明,合适的过渡金属层间掺杂方式可以在双层MoS₂或类似系统中诱导铁电性或多铁性（铁电性和铁磁性）。其中,铁电性和铁磁性具有明显的耦合,可以通过电场和磁场交叉调控电极化方向和自旋态密度分布。另外,我们也发现层间掺杂系统的带隙可通过控制掺杂浓度进行调节,因而我们可以设计出呈现空间各异性带隙分布的复合材料。这种材料可以用于实现具有高效光吸收性的铁电光伏,其带隙分布有助于增强铁电光伏的激子分离和开路电压。尤其值得一提的是,我们可以通过这种掺杂方式在Cu_xBi₂Se₃中把拓扑超导性和铁电性结合起来。（3）蜂窝状二元材料的多铁性研究:铁弹性与铁电性的耦合。我们提出了第一性原理计算证据表明具有蜂窝状结构的单层材料通常是铁弹体。对于具有金属键的单层材料（如已经实验合成的锡烯、锡烷、单层InBi等）,由于其铁弹翻转势垒和所需要的应力较小,并且在铁弹翻转过程中的最高能量/应力点仍在其弹性区,因而其铁弹翻转有希望在室温环境下实现。另外,蜂窝状单层结构二元化合物也是铁电体,铁弹性和铁电性具有很强的耦合,可以通过应力和电场交叉调控自发应变的方向和电极化的方向。我们对这类材料的铁弹性进行总结后发现,随着单质或化合物的金属性增强,蜂窝状单层结构的铁弹翻转势垒呈线性下降的趋势。类似的行为可以推广到块体的闪锌矿或纤锌矿结构中,这两种结构可被视为褶皱状单层结构的多层叠加。