喹啉类药物中间体的合成研究

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喹啉类衍生物是重要的有机物中间体,在药物筛选、化学分析、染料工业等领域都有很广泛的应用。氨基喹啉(AQ)类衍生物是其中最为显著的一种,在对抗疟疾药物的研究中受到极大关注并最早应用于临床,多年来对其深入研究也涌现了一批更高效的新结构。在至今的抗疟药物筛选中,对6-氨基喹啉(6-AQ)类衍生物的研究还不太多,本课题就此类化合物进行了一系列深入实验。在对过往文献大量查阅的基础上,本文首先综述了喹啉及其衍生物的性质、合成方法及应用研究进展,并通过对文献报道方法的优化和改进成功地设计合成了4-氯-6-AQ、5-氯-6-AQ、5-甲氧基-6-AQ、7-氯-6-AQ、8-氯-6-AQ、8-溴-6-AQ、8-甲基-6-AQ和8-甲氧基-6-AQ等8种6-AQ的衍生物作为研究新型抗疟疾药物的中间体。本实验中所有6-AQ的合成均为先制备其对应的6-硝基喹啉衍生物,然后进一步对其进行还原。6-硝基喹啉衍生物原料的获得采取了多种合成路线:杂环上取代衍生物采用了亲电取代反应,而苯环上取代衍生物则采用了Skraup-Doebner-Von Miller合成法、亲电取代、亲核取代等方法。实验中对Skraup-Doebner-Von Miller合成法进行了改进:放弃了经典路线中使用的砷酸,代之以毒性小得多的苯醌;普遍采用的苯胺原料在部分实验中改为其乙酰化的产物,降低了反应的剧烈程度和产物中胶状副产物生成的机率;添加剂的选取也根据反应的实际情况作出调整。对还原剂的对比研究发现,还原性较强的NH2NH2·H2O/Pd-C或H2/Pd-C对卤代物的还原常伴随着强烈的脱卤过程,因而在实验中要根据情况慎重选择。所有产物经核磁共振氢谱、质谱以及元素分析等手段确认为目标结构产物。最终结果表明,改进的路线未对合成产生大的负面影响,总产率均能达到50%左右。本论文涉及的所有合成路线中采用的试剂基本无毒,符合现代社会所提倡的绿色化学及环保化学的要求,更为喹啉类新药的研究开发等提供了实验及理论的依据。
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