【摘 要】
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世界面临能源短缺和环境污染两个重大危机,开发利用如太阳能、氢能这样的清洁能源势在必行。因为紫外光仅占4%,而可见光占太阳能的43%,所以很有必要制备和研究可吸收可见光的
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世界面临能源短缺和环境污染两个重大危机,开发利用如太阳能、氢能这样的清洁能源势在必行。因为紫外光仅占4%,而可见光占太阳能的43%,所以很有必要制备和研究可吸收可见光的半导体材料,用于将光能转化为电能或用作光催化剂将光能转化为化学能。金属有机骨架化合物(MOF)的结构和功能可调,成为利用太阳能的优选材料,而制备和应用可吸收可见光的半导体MOF材料仍处于初始阶段。羧酸Al(Ⅲ)和羧酸Ti(Ⅳ)金属有机骨架化合物(MOFs)因其对水的稳定性,较高的热稳定性,通过改变配体可制备成吸收可见光的半导体材料而备受人们关注。但因单晶难获得,阻碍了其发展,目前得到的Al-MOF和Ti-MOF的结构不多,只得到4种Ti-MOF结构和40种Al-MOF结构。本论文的主要研究结果如下:1、发现加HF或HCOOH,或HF和HCOOH混合配合正交实验的设计方法是有效的合成Al-MOF单晶的一般方法。2、用该方法本论文合成出一种已知Al-MOF(MIL-53)(之前获得的是粉末)的单晶,两种新型基于四(4-羧基苯)硅烷(H4TCS)的Al-MOF单晶和纯相(MOF 1 和 2)。基于配体 H3TMB(1,3,5-tris(carboxymethoxy)benzene)获得了一种新型Al-MOF纯相(MOF 3),但未获得单晶。3.获得了一种基于H3TIM(1,3,5-三(4-羧基苯基)苯)的Ti-MOF粉末相(MOF4)。4.获得的四个相均吸收可见光,论文中测定了它们的禁带宽度,发现MOF 1-2有很好的光电响应性,MOF 1的光解水催化性能优良。本论文对于未来研究合成Al-MOF单晶,特别是基于羧基配体的Al-MOFs具有借鉴指导意义。下一步可以进一步探索获得Ti-MOF单晶的一般方法。
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