经济发展、人口膨胀及城市扩张极大地改变了我们赖以生存的自然环境,增加了对生态环境的污染。其中,重金属污染因其具有潜伏性、持久性、不可逆性和难修复性等特点,受到人们广泛关注。人为因素已被认为是土壤和灰尘中重金属污染的主要来源,但人类活动对土壤和灰尘等环境要素的重金属污染的具体影响机制仍有待研究。为深入了解人类活动影响土壤和灰尘重金属积累的内在机制,本论文以杭州市城区、杭州市城郊和杭州湾海积平原农区为例,分别研究了城市、城郊和农村人口密集区的土壤重金属污染特征;探讨了人类土地利用进程中土壤重金属含量的时间变化特征,剖析了城市环境中灰尘重金属的污染特性及其与区域土壤重金属污染的关系。同时,以磷肥施用为例,分析了农业活动对土壤重金属环境污染行为的影响机制;并通过对三个区域的污染源、污染特点、污染强度等对比分析,探讨了不同强度人类活动对土壤和灰尘重金属污染的影响差异。论文对人类活动影响土壤和灰尘重金属积累的机制进行了较深入的分析,对指导区域环境污染控制具有一定的理论和现实意义。研究获得的主要结论如下:1.城市、城郊和农村人口密集区土壤重金属污染特征及生态风险通过科学布点,在杭州市城区、杭州市城郊和杭州湾海积平原农区分别采集50个、87个、66个土壤样品,进行土壤基本理化性质和重金属(Pb、Cd、Cu、Zn、Cr)全量分析;运用地积累指数法、污染负荷指数法、健康风险评价等方法进行生态风险评价和人体健康风险评价;采用相关分析、正交矩阵因子分析等方法进行土壤重金属源解析。研究表明,城市、城郊和农村人口密集区土壤Pb、Cd、Cu、Zn均存在不同程度的富集和人为扰动,但Cr的富集和人为扰动不明显。因土地利用的差异,土壤重金属对环境安全和人体健康的风险水平与其污染程度并不完全一致。研究区城市土壤重金属含量虽然高,但其对人体尚未产生致癌风险(CR=8.59E-07)。土壤Cd、Cu、Zn对人体均不产生非致癌风险,部分地区土壤Pb和Cr对人体存在非致癌风险。土壤重金属对人体致癌和非致癌风险都以"经口摄入"为主要暴露途径,儿童是高风险人群。城郊和农村人口密集区农地土壤生态风险较小,基本能满足无公害作物生长环境要求,但需要特别重视工业基地附近的Pb、Cd污染和经济作物种植基地的Cu、Zn污染。2.不同强度人类活动对土壤重金属污染的影响差异采用经典统计学、地统计学和地理信息系统等方法对城市-城郊-农村人口密集区土壤重金属积累特性进行分析和对比。结果表明,从城市、城郊到农村人口密集区,土壤重金属含量和变异程度总体上随着人类影响强度而梯度递减。其中,土壤Pb、Cd含量受人类强度影响比较明显;Cu和Zn含量受到一定程度的人类强度影响,农业生产方式对其影响更为突出;Cr含量基本不受人类强度影响,但与工业生产有一定关系。不同区域环境下人类活动影响土壤重金属积累的机制有所不同。城市土壤重金属含量主要受到土地利用类型、行政区划等因素影响,工业排放和交通运输是其主要来源;城郊农业土壤重金属含量受到距离市区远近、距离污染源位置、农业生产方式等因素影响,大气沉降、污灌、自然来源、农用物资等是其主要来源;农村人口密集区农地土壤重金属含量则主要与土壤利用时间、区域经济发展水平等有关。3.耕地利用进程中土壤重金属含量的时间变化特征针对杭州湾农村人口密集区,采用空间代替时间的方法,探索了近1000年来土壤重金属累积的时间变化规律,并分析了这一区域土壤污染的主要原因。结果表明,研究区耕地土壤重金属含量基本随土地利用时间的增加而增加。土壤重金属含量的增加一方面源于农业土壤自然演变,另一方面源于人类经济社会发展引起的污染源和污染程度的改变。土壤重金属年累积速率随着区域城镇化和社会经济发展速度加快而逐渐加快,1952年和1995年都是比较明显的转折点。土壤5种重金属含量在最近50年里的增加值都超过或约等于其在1952年之前1000年里的增加值之和。1995年后土壤重金属的年累积速率已达到历史最高水平。4.过量施用磷肥对土壤重金属环境污染行为的影响机制为了解过量施用磷肥对土壤重金属环境污染行为的影响机制,在实验条件下评估过量施用磷肥对土壤重金属迁移性的影响,并通过观测淋洗液酸碱性(pH)、电导率(EC)、溶解性有机碳(DOC)等参数的变化来探索施用磷肥影响土壤重金属迁移的反应机理。结果表明,过量添加磷能够增加土壤中Cu、Cd、Zn等重金属元素的垂直迁移,并证实了土壤DOC在Cu、Cd和Zn迁移中的关键作用。与之相反,淋洗液中Pb浓度与DOC浓度呈负相关,并随着磷水平的提高而减少。高水平磷处理下,土壤淋洗液中Cu、Cd和Zn浓度的增加,与金属-DOM配合体的形成紧密相关。而土壤淋洗液中Pb浓度的降低,可能由不可溶铅-磷结合体的形成所致。5.城市环境中灰尘重金属的污染特性在杭州市工业区、商服区、住宅区、风景旅游区及城郊农居点各设5个采样点作为室外灰尘样,并在每个采样点附近的居民房屋内采集一个室内灰尘样。结果表明,室内外灰尘中Pb、Cd、Cu、Zn均有较明显的富集和人为扰动,而Cr富集和扰动不明显。室内外灰尘中重金属积累的相关性和相似性源于二者之间的相互传播。室内灰尘重金属污染程度总体高于室外,其对人体的健康风险也总体高于室外。室内灰尘Cd、Pb对人体尤其是儿童产生的致癌风险和非致癌风险需引起特别重视。易流失性试验中,Pb、Cu、Cd、Zn在沉积物相中的比例平均分别为99.07%、95.65%、98.26%、98.89%,溶解态的比例平均在0.5%以下。说明室外地表灰尘中的重金属随降雨形成径流迁移,大多数经短距离搬迁后积累在城市周围的水体沉积物中,仅少部分以溶解态或悬浮态发生远距离迁移。但当灰尘被人体吸入体内后,有较高比例(>12%)重金属可在胃酸环境下溶解,从而危害人体健康。对城市灰尘和附近土壤重金属污染特性进行对比发现,在同一区域环境和人类影响强度下,城市灰尘和城市土壤主要污染元素基本一致,均以Pb、Cd、Cu、Zn污染为主,Cr污染不明显。土壤和灰尘Pb、Cd、Cu、Zn的分布规律总体上表现为:工业区、商服区>风景旅游区、住宅区>城郊,Cr在工业区含量最高。城市灰尘重金属含量总体高于土壤,其环境生态风险和人体健康风险也总体高于土壤。城市土壤和城市地表灰尘中重金属富集系数和有效性总体上随粒径减小而逐渐增加。