EGCG强化高价态铁锰氧化去除水中有机污染物研究

来源 :湖南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shengyu0128
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着工业生产和人类活动,更多的微量人造有机污染物进入到生态环境和人类的生存环境中,这类污染物虽然含量较低,但难于通过自然方式分解,且其含有生物富集性,它们通过食物链等方式进入人体或动物体,可对生物体造成很大的危害。本文主要研究的是利用在水处理过程中已经得到广泛使用的氧化剂高锰酸钾(Potassium permanganate)和高铁酸钾(potassium ferrate)氧化去除多种典型微量有机污染物,对比两者在处理不同种有机污染物的效果和在不同环境中两种氧化物处理同种氧化物的效能,推测一种有机污染物在氧化过程中的降解路径,为了强化高锰酸钾的氧化性能,一种天然绿茶提取物表没食子儿茶素没食子酸酯(Epigallocatechin gallate,EGCG)被用于反应体系中,分析该体系在不同环境中氧化降解一种有机污染物的效果,最后分析推测该体系的反应机理。高锰酸钾和高铁酸钾作为常见的氧化剂,在水处理工艺中被经常用于水的预氧化过程。通过高价态铁(Ⅵ)锰(ⅥI)在反应过程中的价态变化实现电子转移,产生的中间价态产物也具有很强的氧化性能。对比两种氧化物对六种不同有机污染物的降解性能,发现高锰酸钾易攻击富电子基团(如碳-碳双键),且自身稳定;高铁酸钾攻击富电子基团能力强,但自身存在不可逆的分解过程,氧化去除性能不够稳定。在酸性环境中,高铁酸钾显现出对选定污染物卡马西平(Carbamazepine)、双酚A(Bisphenol A)具有更好的去除效果,在设定的反应条件下,对两种污染物的去除率分别达到76.0%和63.7%,而不同p H环境中高锰酸钾的降解效率则取决于所去除的污染物自身性质。在高碱度环境和天然有机物(Natural Organic Matters)存在的环境中,两种氧化剂的氧化性能均受到一定的影响,天然有机物对高锰酸钾的氧化性能影响相对较小,去除率的降低不到5%。当水环境中存在还原性物质时,还原性物质会相应增高两种氧化剂的氧化性能,在铁反应体系中加入亚硫酸根离子后,亚硫酸根离子被强氧化剂氧化生成微量含硫元素的活性自由基,在锰反应体系中,被还原的高价态锰(ⅥI)会生成氧化性更强的锰中间体。在天然水体环境中,水环境中的杂质会影响氧化剂与污染物的结合过程,降低氧化效率。加大氧化剂的投量,会提升两种反应体系的氧化性能。双酚A在铁锰氧化物的氧化过程中,主要发生开环、羟基取代、碳-碳键断裂反应等。EGCG作为一种天然无污染的绿茶提取物,其所具有的还原性和易与金属离子结合的络合性,可以用于强化高锰酸钾的氧化性能中。通过还原,将高价态锰(ⅥI)还原成氧化性能更强的锰(V)、锰(Ⅲ),并利用其良好的结合金属离子的能力,将这两种不稳定的中间体固定,从而用于污染物的高效去除。EGCG/高锰酸钾体系在高p H环境下,在给定的实验条件下,该体系对双酚A的氧化降解率高达96.8%,这与双酚A自身的p Ka值相关。水中的溶解氧对该体系存在负面影响,说氧化反应过程与单线态氧无关。水环境中的共存物质(HCO3-、NOM等)对氧化过程存在影响,NOM影响较小,HCO3-浓度与双酚A降解率呈负相关。然后讨论天然水体环境中EGCG/高锰酸钾体系氧化去除双酚A的过程,我们采集了水处理过程中不同环节的天然水体水样,当天然水体经过更深层次处理之后,该体系对双酚A的降解率得到相应的提升。最后通过焦磷酸盐淬灭实验和紫外分光光度计的全波段扫描,证实了有锰(Ⅲ)、锰(V)的存在并通过反应过程中不同物质所对应的吸收峰面积的变化,推断出该体系的反应机理,该反应体系主要作用部分为(Ⅲ)、锰(V),通过EGCG的络合作用后,这两种不稳定的氧化物得到了稳定。
其他文献
重金属铅(Pb)由于其持久性、难生物降解性、高生物毒性和潜在的生物积累作用被认为是极度危险的环境污染物,对Pb2+引起的水污染环境问题的治理是一项非常重要的任务。吸附法是一种操作简单、高效率的环境修复方法,已被广泛应用于去除水体中的重金属污染物。单独的水热污泥生物炭和MnFe2O4作为吸附剂对重金属的去除效果都不太理想。为了探究更高效、低成本和环境友好型的重金属吸附剂,本研究主要以污水处理厂的脱水
MiRNA作为人类体内的调控因子,通过靶向mRNA发挥调控作用。miRNA的功能失调与疾病的产生和发展有着众多联系。因此,研究miRNA与疾病的关联对疾病的预防和治疗有着重要的意义。致病miRNA预测算法旨在于通过计算方法,根据已知的miRNA、疾病相关数据寻找潜在的致病miRNA。随着miRNA-疾病预测算法研究的发展和相关数据的积累,在致病miRNA预测过程中,整合与miRNA相关的基因信息和
随着轻质高强材料的应用,使得高层建筑具有轻质、高柔、低阻尼的特性。在台风作用下高层建筑易产生较大的风致振动,影响着结构的安全性及其居住舒适性。在台风登陆时,通过现场实测获取高层建筑的风致响应数据,可以有效的了解建筑结构的运行状况。其中,结构风致位移响应是反映结构在风荷载作用下振动状态的重要指标,但是由于仪器设备的限制,高层建筑结构的动态位移响应无法直接测量。同时,实测数据的表达方式往往采用二维图表
水资源是人类的宝贵财富。然而,近几十年来,随着重工业的快速发展和人口的急剧增长,超出水体自净能力的水污染已成为人类发展过程中的一个致命瓶颈。膜分离是一种高效节能的水处理技术,因而在一干传统水处理技术中脱颖而出。但目前该技术仍存在一些短板,如对污染物的单一截留性,及膜不可逆污染导致的水通量衰减等问题,严重制约了该技术的广泛应用。为此,研究人员已经作出了相当的研究,以减少膜污染,保持过滤活性,如亲水改
作为一种常见的有机氯化物,氯苯酚类物质被广泛地应用在工、农业生产过程中,比如用来生产农药、染料、杀菌剂等化学物质。这类物质在生产和使用过程中很容易进入到环境中进而造成严重的环境污染问题。同时由于其较强的毒性、致癌性、致突变性以及较低的生物降解性,氯苯酚类化合物对人类健康构成了巨大威胁。该类物质已经被许多国家列为优先控制污染物。鉴于此,人们已经开发出许多高效的技术用于去除环境中的氯苯酚类污染物。在众
氯代污染物在环境中广泛存在,是一种毒性大,难降解的有机污染物,因此近些年来研究者们致力于设计新的催化体系,希望可以达到高效去除氯代环境污染物的目的,这一研究对水体中有机氯代污染物的处理具有重大意义。近些年来,电催化还原脱氯加氢技术逐渐成为解决现阶段日益严重的水体污染的一种有效方法。通过在传统的二维电极体系中添加纳米颗粒构建三维体系,可有望解决其固有的低传质速率、低活性物种产生/利用率,以及电流效率
正交胶合木(Cross-laminated timber,CLT)是土木工程领域的一种新兴建材,它凭借其优良的力学性能和尺寸稳定性,在欧美地区广泛应用于多高层装配式木结构建筑。为了推动该类结构形式在我国的发展,一种新兴竹木复合材料——正交胶合竹木(Cross-laminated bamboo and timber,CLBT)被发明以解决我国多竹稀木的资源状况。本课题设计了结合外墙外保温系统的两片墙
近年来,随着国家“循环经济”、“节能减排”与发展绿色环保的新型建筑材料等一系列关乎可持续发展政策的颁布与施行,大力发展新型建筑材料已是大势所趋。烧结弃土高性能砌块是一种基于建筑固废而研发的新型节能保温墙材,砌块表面平整度极高,具有高孔洞率的特点,兼具轻质高强、节土利废等诸多优点,工程中搭配薄灰缝施工技术,减小冷热桥效应,保温隔热效果良好,具有广阔的发展前景与应用市场。本文首先依据烧结弃土高性能砌块
在岩土工程中,岩石是一种非常常见的材料,鉴于岩石材料一些特有的复杂性质,岩石成为了许多专家和学者们不可避免的研究对象,在一些岩体工程中,例如边坡、隧道等,都存在各种各样的工程问题亟待解决。在实际工程中所见到的岩体大多都是不均匀且不连续的,岩石内部大多存在节理和裂隙,在荷载作用下,这些缺陷对工程岩体稳定性有着非常大的影响,将会直接影响到工程的正常使用,并且岩体内部广泛分布的节理和裂隙对确定其应力应变
利用废玻璃制备碱激发砂浆,是废玻璃资源再利用的方法之一。然而,废玻璃制备的碱激发砂浆,在干旱寒冷地区等恶劣环境中,仍存在干燥收缩大、易发生冻融破坏等不足而限制其应用。因此,本文通过加入具有火山灰活性的胶凝材料(粉煤灰、硅灰)及纳米SiO2对含玻璃粉碱激发砂浆进行改性,并分析了其对含玻璃粉碱激发砂浆的力学性能(抗压、抗折强度)、干燥收缩及抗冻性的影响规律,并通过扫描电子显微镜、X射线衍射等测试方法,