【摘 要】
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太阳光驱动的光催化分解水产氢具有绿色、低成本等优点而具有良好的前景。用于光催化产氢的光催化剂种类较多,其中,过渡金属硫化物和氧化物由于具有合适的能带以及高效的电子迁移率已成为一类理想的光催化制氢材料。但是,单组分的过渡金属硫化物或氧化物存在光生电子空穴易复合等问题,因此需要构建复合异质结结构的光催化剂改善光生电子空穴的分离。金属-有机框架材料（MOFs）是一类多孔且有序的材料,具有较高的比表面积,
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太阳光驱动的光催化分解水产氢具有绿色、低成本等优点而具有良好的前景。用于光催化产氢的光催化剂种类较多,其中,过渡金属硫化物和氧化物由于具有合适的能带以及高效的电子迁移率已成为一类理想的光催化制氢材料。但是,单组分的过渡金属硫化物或氧化物存在光生电子空穴易复合等问题,因此需要构建复合异质结结构的光催化剂改善光生电子空穴的分离。金属-有机框架材料（MOFs）是一类多孔且有序的材料,具有较高的比表面积,可控的孔结构以及可调节的物理化学性质,其配体可以有序地间隔开金属结点。因此利用MOFs直接衍生法即可制备分散良好的金属基光催化剂,并避免了金属聚集的问题,这使得MOFs前驱体法构筑过渡金属氧硫化物间的复合结构在光催化产氢领域中有广阔的应用前景。另外,由于MOFs可以在分子水平上控制组成和结构,易于具有半导体特征,通过MOFs前驱体法可合理设计控制催化剂形貌特征并具有较高的的孔隙率和均匀的负载状态,这可以促进光生电荷与反应物之间的接触与反应,从而能有效降低载流子的复合率,提高产氢效率。因此本论文通过MOFs前驱体法设计合成复合异质结光催化剂用于光催化产氢。第一部分:通过双金属Zn/Cd-MOFs的一步简单硫化的方法,构建了一种新型的ZnS/CdS复合光催化异质结。在制备的ZnS/CdS复合光催化异质结材料中,由于MOFs衍生物固有的孔隙率,反应物与活性成分更容易接触,并且缩短了载流子迁移距离,从而提高了载流子分离效率。通过调节材料中Zn/Cd的比例,在可见光激发下及Na2S/Na2SO3牺牲剂体系中产氢速率能够达2348.5μmol g-1h-1。证实异质结中电子空穴分离的难易程度与产氢性能之间的规律。并通过莫特肖特基表征提出了可能的电子空穴转移方式。第二部分:以核壳的ZnCo-ZIF@ZIF-8为前驱体,通过氧化得到Co3O4-Zn O@Zn O复合氧化物。然后以硫代乙酰胺为硫源,水热阴离子交换硫化得到Co3O4-Zn O@ZnS。最后通过光沉积的方法负载Pt成功合成了负载助催型的Co3O4-Zn O@ZnS@Pt异质结,在有牺牲剂的情况下产氢速率能够达到3269.3μmol g-1 h-1,并且在无牺牲剂的情况下依然具有光催化产氢活性,产氢速率能够达到523.1μmol g-1 h-1。通过瞬态荧光光谱、阻抗谱、光电流等表征手段探究了Co3O4-Zn O@ZnS@Pt异质结性能提高的根本原因并解释了无牺牲剂下只能单独产氢的原因。
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