【摘 要】
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随着化石燃料的不断枯竭和环境问题的日益严重,清洁和可再生资源的利用引起了人们的极大关注。利用人工光合作用,将CO2还原为碳基燃料被认为是缓解能源危机和环境污染问题的一种有前途和具有挑战性的方法。已经开发了一系列基于分子或半导体的催化剂用于光催化还原CO2,但由于催化剂对CO2吸附性差、光催化反应时电子-空穴的快速复合和催化剂本身对光的吸收能力有限等因素,大多数催化剂的光催化性能都远不能令人满意。因
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随着化石燃料的不断枯竭和环境问题的日益严重,清洁和可再生资源的利用引起了人们的极大关注。利用人工光合作用,将CO2还原为碳基燃料被认为是缓解能源危机和环境污染问题的一种有前途和具有挑战性的方法。已经开发了一系列基于分子或半导体的催化剂用于光催化还原CO2,但由于催化剂对CO2吸附性差、光催化反应时电子-空穴的快速复合和催化剂本身对光的吸收能力有限等因素,大多数催化剂的光催化性能都远不能令人满意。因此,迫切需要探索新型光催化剂以增强光催化还原CO2的效能。本文以双金属层状氢氧化物ZnTi-LDH为催化剂,并对其进行一系列的改性,将所制备的催化剂在光照条件下还原CO2。主要研究内容如下:1.采用水热法制备了ZnTi-LDH光催化剂,并引入光敏剂TCPP探究复合材料光催化还原CO2的性能。首先,合成不同锌钛比的ZnTi-LDH,通过一系列表征和光催化活性测试确定了最佳的锌钛比,当Zn:Ti=2:1时,单纯的ZnTi-LDH具有最优异的光催化性能。在此基础上引入了光敏剂TCPP构成复合材料TCPP/ZT,两种材料构建了有机-无机异质结,提高了材料光催化活性。在不同质量比的TCPP/ZT中,2%wt的TCPP/ZT表现出最优异的光催化还原CO2性能,在全波长光照5h条件下,CH4和CO的累积产量分别达到8.65μmol?g-1和1.72μmol?g-1,分别是单纯ZnTi-LDH的2.50倍和1.56倍。通过一系列表征、光电化学测试和DFT计算对反应的原理进行了探讨。2.采用相转移法制备了CuO纳米粒子,将CuO和2%TCPP/ZT（PZnTi-LDH）进行复合,二者的结合成功构建了具有Z型异质结的CuO/PZnTi-LDH复合材料。Z型异质结的构建提升了光生载流子的分离效率和材料氧化还原能力,同时也实现了宽光谱响应和高稳定性,增强了复合材料的光催化还原能力。5wt%CuO/PZnTi-LDH复合光催化剂有着最好的还原活性,有着优异的还原产CH4的选择性。在全波长光照5h条件下,CH4的产量为15.45μmol?g-1,是ZnTi-LDH的4.46倍,PZnTi-LDH的1.78倍。证明了在引入TCPP后,CuO的引入可进一步提升了ZnTi-LDH光催化还原性能。
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