石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种二维层状半导体材料。近年来,由于其具有简单的合成方法、独特的能带结构、优良的化学稳定性,以及原材料来源丰富等优点,被认为是可见光驱动催化分解水制备氢气的高效光催化剂。然而,比表面积低、载流子易复合、太阳光吸收范围窄等问题都严重限制了块体g-C3N4光催化活性的提升。因此,通过g-C3N4的结构调控增强其光催化制氢性能受到了人们的广泛关注。本文提出了三种新的前驱体重整策略来改性g-C3N4,成功地构建了三种具有高光催化制氢性能的g-C3N4纳米结构,包括:非金属元素氧(O)掺杂g-C3N4纳米片、金属元素钾(K)掺杂g-C.3N4纳米片、块体/纳米片g-C.3N4同质结。结果表明:上述三种改性方式均可提高g-C3N4的还原电势(导带位置),并有效延长了其光生载流子寿命,从而大幅度提升了光催化制氢性能。本论文的主要研究结果如下:(1)采用双氧水(H2O2)辅助-水热处理三聚氰胺(MA)合成氧掺杂MA前驱体,然后通过直接热聚合上述氧掺杂MA前驱体,最终制备出O掺杂g-C3N4纳米片(记作CNO)。当调控H2O和H2O2的量分别为35 mL和15 mL时(三聚氰胺质量为7.2 g固定不变),CNO的比表面积提高至31.7 m2·g—1,在模拟可见光的氙灯光源(λ>420 nm)辐照下,光催化制氢速率达到1050.3 μmol.h-1.g—1,比块体g-C3N4提高约10.7倍,量子效率达到13.04%(λ=420 nm),并具有优异的循环稳定性。非金属元素O掺杂和构筑超薄纳米片结构的有效结合,使得CNO的导带电势相对块体g-C3N4得到显著提高。同时,高的比表面积使得CNO中光催化还原反应活性位点增多,并能有效抑制载流子的快速复合,从而表现出优异的光催化制氢性能。(2)采用氢氧化钾(KOH)辅助-水热处理MA合成钾掺杂MA前驱体,然后通过直接热聚合上述钾掺杂MA前驱体,制备出K掺杂g-C3N4纳米片(记作C.NK),从而最终策略实现了K原子层间掺杂和块状g-C3N4剥离的同步进行。当MA与KOH的摩尔比为2:1时(三聚氰胺质量为7.2 g固定不变),CNK21样品的光催化制氢性能达到最优。在模拟可见光的氙灯光源(λ>420 nm)辐照下,CNK21样品的光催化制氢速率达到919.5μmol.h-1g-1,比块体g-C3N4高13.1倍,量子效率达到6.98%cλ=420 nm),并展示出优良的光化学稳定性。CNK21样品光催化制氢性能的增强归因于:高比表面积的纳米片结构可以提供大量的光催化反应活性位点,以及位于层间的K原子可以有效提高还原电势,从而促进光生载流子的输运和抑制其复合。(3)采用葡萄糖(C6H1206)辅助-水热处理MA获得改性MA前驱体,然后直接热聚合上述改性MA前驱体,最终制备出块体/纳米片g-C3N4复合光催化剂(记作BCN/CNNS同质结)。当葡萄糖的添加量为50 mg时(三聚氰胺质量为7.2 g固定不变),BCN/CNNS同质结光催化制氢性能达到最优。在模拟可见光的氙灯光源(λ>420 nm)辐照下,BCN/CNNS同质结的光催化制氢速率达到1361.9 μmol·h-1g-1,大约是块体g-C3N4的16.4倍,量子效率约为6.8%λ=420 nm),在能量较小的位置约为1.82%(λ=550 nm),并具有优异的化学稳定性。这种typeII同质结构不仅可以拓宽g-C3N4的可见光吸收范围,还有利于自由电子的传输,从而促进光激发还原制氢反应。同时,采用果糖、蔗糖、乳糖、麦芽糖和麦芽糖醇辅助-水热处理MA前驱体后直接热聚合制备出与BCN/CNNS同质结具有类似形貌结构的g-C3N4,并都表现出优异的光催化制氢活性。