智能材料是指可以感知外界环境和自己本身的状态,做出判断,然后按照预先设定的目标转变自身参数的一种新型材料。由于其材料本身对于周围环境的变化十分敏感,这使得智能材料在制动器、智能机器人、组织工程、生物医疗等领域引起极大的关注。而在种类繁复的智能材料中,形状记忆聚合物(SMPs)由于其较好的力学性能、较快的响应速率以及良好的生物相容性,在生物医疗、柔性驱动器、智能传感器、电子元件、柔性机器人等领域具有广泛的应用前景。然而,大多数形状记忆聚合物的形变温度过高,形变过程单一,很难实现兼顾高度可控、良好机械性能和多种响应方式协同的特性,无法广泛应用于复杂工况中。同时,随着工程实际需求的日益提高,使得无论对于形状记忆材料设计,还是制备技术等许多瓶颈难题亟待突破。与工程制造界中的人造材料相比,自然界中许多生物经过亿万年进化,在有限的条件下,运用自身精妙的结构设计与最优化的材料耦合,提升了自身的力学性能与自适应能力,为形状记忆复合材料高精度、多重响应、复杂变形、高力学性能等提升提供了重要思路。因此,本论文为解决SMPs的高形变温度、单一形变过程、单一响应方式等问题,以木材的分层多孔、纤维丝缠绕结构为仿生模本进行材料结构设计,以聚乳酸(PLA)为基体材料,将半结晶线性聚合物聚己内酯(PCL)、碳纤维(C)、氧化石墨烯(GO)等作为改性添加相,采用3D打印制造技术,制备高力学强度、变形可控的形状记忆聚合物材料,以实现多重响应方式下的顺序形状变化。具体研究内容和主要结论如下:(1)以聚乳酸材料为基体,半结晶性线型聚己内酯为改性添加相,二氯甲烷为溶剂,采用直写式3D打印技术成功制备出具有良好机械性能和形状记忆性能的PLA/PCL-SMP复合材料;聚己内酯的添加,拓宽了复合材料的温度响应区间,随着聚己内酯含量增加,形变温度最大降低了约10~oC,实现了在温度控制下的顺序变形;同时,采用PLA/PCL-SMP复合材料成功地3D打印出U形回复、螺旋回复与花朵顺序渐开回复样件,展现出良好的形状固定率与形状回复率。优化出PLA/PCL-SMP复合材料成分体系,为设计可3D打印的高性能仿生形状记忆复合材料提供材料基础。(2)基于木质细胞壁纤维丝缠绕定向排列结构特性,建立90°/0°仿生层状纤维定向模型,以优化出PLA/PCL-SMP复合材料作为基体材料,采用3D打印技术成功制备出仿生碳纤维增强形状记忆复合材料;碳纤维的定向排布引入,在不影响形变温度的同时,热机械性能及力学性能显著提高,最大储能模量可达3241MPa,最大拉伸强度可达63MPa,最大断裂伸长率可达39.7%。(3)在仿生碳纤维增强形状记忆复合材料中,碳纤维的引入对PLA/PCL-SMP复合材料基体中分子链段的运动起到阻碍作用,限制分子链段滑移,提高形状回复率;同时,碳纤维作为增强相,固定了更多的内应力,提高了复合材料形状记忆回复时间。随着碳纤维含量的增多,仿生复合材料形状固定率减小,形状回复率提高,形状记忆回复时间减少。(4)基于材的多层网格状结构,以PLA/PCL-SMP复合材料为基体,氧化石墨烯为光热转换剂,采用直写式3D打印技术成功制备了仿生光驱动空间选择性形状记忆复合材料,其具有光与温度双重激励响应特性,同时,在近红外光响应下,具有优异的光响应形状记忆性能,形状固定率高达95%,形状回复率为93%,形状回复时间最快可达5s。(5)利用仿生光驱动形状记忆复合材料设计与制备了仿生光响应包覆物释放器件,实现了包覆物按需释放,展现了优异的远程控制、快速响应、精准选择等功能特性。