新型Ce基氧化物NH3-SCR催化剂用于高效去除柴油车尾气中的Nox

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cgm
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
以NH3或尿素为还原剂选择性催化还原NOx,即NH3-SCR,是目前最具应用前景的柴油车尾气NOx制技术之一。催化剂是整个NH3-SCR系统的核心和关键,而目前现有的催化剂体系都还存在一定的问题。另外,减少催化剂体积是NH3-SCR技术在柴油车上应用需要解决的一个关键问题。因此,开发高效、稳定、环境友好的新型NH3-SCR催化剂体系用于柴油车尾气NOx的去除具有非常重要的意义。   本论文通过简单易行的均匀沉淀法制备出了铈钛氧化物催化剂,显著改善了现有铈钛催化剂体系的低温活性,从而拓宽了操作温度窗口。通过对均匀沉淀法的优化,又成功改善了铈钛催化剂的高温活性,进一步拓宽了其操作温度窗口,并明显改善了其耐高空速性能。通过对催化剂的N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和扫描电镜-X射线能量色散光谱仪(SEM-EDX)等表征发现,均匀沉淀法制备铈钛氧化物催化剂有利于在TiO2表面形成高度分散的CeO2结构,从而使该催化剂具有优异的NH3-SCR活性。   通过对铈钛氧化物催化剂掺杂过渡金属钨制备出了铈钨钛氧化物催化剂,该催化剂同时提高了铈钛催化剂的低温和高温活性以及N2生成选择性。通过对比钨掺杂对催化剂NO和NH3单独氧化能力的影响,并结合N2物理吸附、XRD、拉曼(Raman)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和原位漫反射傅立叶变换红外光谱(insituDRIFTS)等于段,系统分析了钨物种在促进催化剂NH3-SCR活性中的作用。结果表明,钨物种的引入尽管使催化剂的比表面积有所降低,但可以增加表面氧空穴数量、提高催化剂的氧化还原能力,进而增强催化剂低温时氧化NO为NO2的能力,通过“快速SCR”作用促进催化剂的低温活性;另外,钨物种的引入可以同时增加催化剂表面的Br(o)nsted酸性位和Lewis酸性位,进而抑制NH3的非选择性氧化,提高催化剂的高温活性和N2生成选择性。   对铈钨钛氧化物催化剂的研究表明,钨物种在催化剂中可以起到与钛物种相同的提供酸性位等作用,因此采用铈和钨完全替代催化剂中的钛,首次开发出了铈钨氧化物催化剂。该催化剂具有比铈钛氧化物和铈钨钛氧化物催化剂更为优异的NH3-SCR催化性能,即使在500,000h-1的高空速条件下,铈钨氧化物催化剂仍然可以在250-425℃的范围内实现100%的NOx转化率,同时具有优异的N2生成选择性、高温热稳定性和抗中毒能力。在相同的评价条件下,该催化剂的催化性能明显优于已经工业化应用的V2O5-WO3/TiO2和Fe-ZSM-5催化剂。   NH3-SCR催化剂在柴油车上的使用环境远比实验室模拟条件下复杂。基于所开发的铈基氧化物催化剂中活性和稳定性最佳的新型铈钨氧化物催化剂,进一步将该催化剂涂覆于堇青石载体上制备了整体催化剂,并在发动机台架上考察了铈钨氧化物催化剂去除实际柴油车尾气NOx的性能。稳态循环(ESC)测试结果表明,通过发动机机内调整使PM、CO和HC原始排放达到国五(欧V)标准后,在不使用DOC等其他辅助后处理系统的条件下,基于该催化剂的SCR后处理系统可使国产重型柴油车NOx排放达到国五(欧V)排放标准,说明该催化剂在柴油车尾气NOx催化净化领域具有非常好的应用前景。
其他文献
学位
近年来,随着高校独立学院后勤社会化改革的不断发展,独立学院后勤既要追求经济效益又要维护独立学院的稳定,为教学、科研提供后勤保障,追求社会效益,后勤实体财务内部控制建
为豫中烟区生产上有机肥的选择及合理配施提供科学依据,采用大田试验方法,研究芝麻饼肥、生物有机肥和高碳基肥与化肥配施对土壤养分及烟叶常规化学成分、中性致香物质和经济
随着我国经济的发展和人们对于资源需求的不断增加,地质勘探行业也相应地得到了一定的发展,在地质勘探单位发展的过程中,面对国际国内经济形势的发展变化,必须加强单位的财务
针对大掺量粉煤灰胶凝体系早期强度较低的缺点,研究了纳米黏土掺量(0.6﹪~1.0﹪)、水胶比(0.4、0.45和0.5)及粉煤灰掺量(50﹪~70﹪)对大掺量粉煤灰胶凝体系的流动度、抗压强度及抗折强
利用载人离心机开展离心机训练可提高飞行员的+Gz耐力,降低意识丧失(G-LOC)的发生率,已被证明是有效的方法,受到各国的重视。人工重力的研究将决定在太空飞船的设计中是否需要人
伴随着我国社会经济的飞速发展,我国的基础工程建设已经愈发完善和成熟,其中高速公路工程项目的建设规模也正在不断扩大和进步.高速公路的管理体系建设愈发成熟和进步,但相对
聚合物制品在生活生产中被广泛使用,大部分聚合物加工过程中都伴随有结晶行为,晶体对聚合物的性能有重要的影响。目前主流的CAE软件都是以纯粘性模型为理论基础,不能反映聚合物材料的粘弹性,而且模型中实用的粘度只与温度、压力、剪切速率等有关,没有考虑到结晶对粘度的影响。粘度是材料重要的流变学参数,受实验条件的限制,对材料流变特性与结晶度间关系的研究一般都是在相同热历史下,分别进行测量,然后再将其对应起来。
电气行业非常受国家重视,因为电气自动化技术和相关行业的经济实力息息相关.在与电气有关的行业里,拥有电气自动化技术才能够占据相应的市场份额,拥有竞争的实力.电气自动化
新材料改变我们的生活  现在的汽车外壳都是钢铁造的,不久的将来,它们将被一种更坚韧、更轻便、更便宜的材料所取代。这种材料并非“天外来客”,而来自我们身边普普通通的树木和青草。  现在由于塑料的广泛使用,白色污染已经泛滥成灾,因为塑料在自然界并不容易分解。不久的将来,它将被一种更环保、更易分解的材料所取代,这种材料也来自我们身边的树木和青草。  前段时间,报纸上揭露某些不法商人为了降低成本,不惜拿有