论文部分内容阅读
汞是煤中众多有毒痕量元素之一,燃烧过程中,大部分煤中的汞挥发后随烟气排入大气。由于其在大气中停留时间较长,且易在生物体内积聚,进入食物链的汞化合物会危害人类健康,而受到国内外研究学者的高度重视。我国863计划也将燃煤汞排放控制技术的开发,作为其中一项重要的研究内容,本文的研究内容也是这些研究计划中的一个重要组成部分。首先,本文通过固定床实验系统,分别对5种不同质量掺混比的飞灰-CaCO3配方型吸附剂样品脱除模拟烟气中Hg0进行了试验研究,结果表明,在温度为120℃,N2+4%02的条件下,不同质量掺混比的飞灰-CaCO3吸附剂最高脱除率均低于纯飞灰条件下的最高脱除率,说明此配方型吸附剂并不能明显提高Hg0的脱除效率。利用不同浓度的KMnO4溶液和KBr溶液对质量掺混比为3:1时的飞灰·-CaCO3吸附剂样品进行改性,结果表明,不同浓度KMnO4改性飞灰-CaCO3吸附剂对Hg0的脱除效率在一定程度上都有所提高,最高可达64%,不同浓度对飞灰-CaCO3吸附剂改性后,其脱除效率相差较大,随着KMnO4浓度的增加,汞的脱除率会有较明显的增加。经KBr改性后的飞灰-CaCO3吸附剂对汞的脱除效果有明提高,然而,随着KBr的量的不断增加,汞的脱除率并没有相应的线性增加,5%时的添加量时,其脱除率最高,10%时的脱除率反而有所下降。通过对滤袋常用聚苯硫醚(polyphenylene sulfide, PPS)滤料协同飞灰-钙基配方型吸附剂对脱除模拟烟气中Hg0进行了试验研究,分析了HCl、SO2、NO等气体对其的影响,并对其脱除及影响机理进行了深入探讨。结果表明,120℃条件下,PPS滤料协同掺混比为2:1的飞灰-Ca(OH)2吸附剂对汞的联合脱除率最高达72%,随着温度的升高,滤料和吸附剂对汞的脱除效率降低,说明高温不利于汞的脱除。在10ppm HCl和40ppm HCl条件下,Hg0的脱除率可达80%左右,比无HCl条件可提高20%左右,说明HCl对汞的脱除具有很强的促进作用,而不同浓度条件下的脱除效果相差不大,少量HCl足以大幅度提高其脱除效果。无SO2时,PPS滤料协同飞灰-Ca(OH)2吸附剂对Hg0的脱除最高可达62%左右;当S02存在时,对单质汞的脱除效率可增加7%~15%左右,说明S02对滤料协同吸附剂脱除烟气中的汞有一定的促进作用。NO的促进效果并不明显,当NO浓度为100ppm时,其脱除效率仅比NO不存在时提高了1%-2%,甚至可以认为是误差所致;当NO浓度增大到200ppm时,Hg0的平均脱除率相应增大到73%,但与HCl相比,NO对Hg0的氧化促进作用并不明显。120℃条件下,PPS滤料协同掺混比为3:1的飞灰-CaCO3吸附剂对汞的联合脱除率最高达61%;不同温度条件时,汞的最大脱除率由80℃条件下的64%下降到160℃条件下的53%,温度越高,Hg0的脱除率越低。不同浓度的HCl对PPS滤料协同掺混比为3:1的飞灰-CaCO3吸附剂脱除烟气中Hg0均有一定程度的促进作用,Hg0的最大脱除率达72%,较无HCl条件下提高14%左右,且HCl低浓度与高浓度条件下,其脱除效率相差不大。不同浓度的S02对Hg0的脱除具有一定的促进作用,但其促进效果不甚明显。在NO浓度为200ppm的条件下,Hg0的脱除率最高为68%,与1200ppm的SO2条件下脱除率相当,而NO条件下吸附剂氧化吸附寿命有所延长,90min后其脱除率仍可达26%。在前人的基础上建立了固定床吸附剂单独脱除单质汞试验系统的简单数学模型。结果表明,仿真结果与实验结果吻合较好,该模型可以在一定条件下对单质汞的吸附效果进行模拟。