【摘 要】
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酚类水污染是废水处理难点之一,对人类健康和生态环境造成了极大的危害。光电催化技术因同时具有光催化和电催化的优势,对苯酚有较好的降解性能,其中,TiO2因成本低、耐腐蚀、催化活性高等优点备受关注。本文以苯酚为降解目标污染物,以构建高效、安全、稳定、低能耗的纳米TiO2三维电极光电催化系统为目标展开一系列研究工作,具体研究内容及结果如下:(1)采用阳极氧化法、溶胶-凝胶法和涂覆法分别制备泡沫钛、钛网、
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酚类水污染是废水处理难点之一,对人类健康和生态环境造成了极大的危害。光电催化技术因同时具有光催化和电催化的优势,对苯酚有较好的降解性能,其中,TiO2因成本低、耐腐蚀、催化活性高等优点备受关注。本文以苯酚为降解目标污染物,以构建高效、安全、稳定、低能耗的纳米TiO2三维电极光电催化系统为目标展开一系列研究工作,具体研究内容及结果如下:(1)采用阳极氧化法、溶胶-凝胶法和涂覆法分别制备泡沫钛、钛网、碳毡和泡沫镍四种阳极基底的TiO2光阳极,对比4种阳极的材料性能(XRD、SEM、EDS、XPS、UV-Vis DRS)和光电化学性能(i-t、LSV、EIS),考察了不同基底及基底孔径对TiO2光阳极的影响。结果表明,钛基TiO2光阳极比非钛基TiO2光阳极光电化学性能好,在+1.5 Vνs.Ag/Ag Cl电位下,四种基底的TiO2光阳极光电流密度为TiO2/Ti160μm(3.34 m A·cm-2)>TiO2/Ti100目(3.29 m A·cm-2)>TiO2/碳毡(0.10 m A·cm-2)>TiO2/泡沫镍(0.05 m A·cm-2),泡沫钛光电流随孔径增加而增大,而钛网光电流随孔径的增加,呈现先升高后降低的趋势。(2)以TiO2/Ti160μm、TiO2/Ti100目分别为光阳极,以碳毡、泡沫镍、铂片、钛网分别为阴极,构建双电极体系,进行苯酚光电催化降解研究。结果表明,TiO2/Ti100目-碳毡体系反应速率最快,光电催化降解性能最好,当苯酚初始浓度为10 mg/L,电压为2.0 V,溶液p H为7时,可以在105 min内实现几乎完全降解,降解反应速率常数为0.0252 min-1。根据反应速率常数验证了光电协同作用(光电催化分别是光催化和电催化的17.1倍和12.5倍),并通过自由基清除实验明确了羟基自由基在反应过程中贡献率最大(60%)。分析了不同因素对苯酚降解的影响,得出初始浓度越低,电极间电压越高,溶液p H值越低,苯酚光电催化降解速率越快。此外,TiO2/Ti100目-碳毡体系有很好的稳定性,循环4次仍可保持90%的降解效率。(3)以醋渣废弃物为碳源,采用高温碳化和水热法合成碳量子点(Carbon Quantum Dots,CQDs),然后通过水热法对TiO2/Ti100目进行CQDs掺杂改性,并对它进行材料表征(XRD、SEM、EDS、XPS、UV-Vis DRS、PL)、光电化学测试(i-t、LSV、EIS)和苯酚降解研究。结果表明,与TiO2/Ti100目相比,CQDs/TiO2/Ti100目表现出更高的光电流密度(4.07 m A·cm-2)、更小的电荷转移阻抗和更快的苯酚降解速率。
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