过渡金属氧化物重费米子体系CaCu3Ru4O12的晶体生长及磁性杂质效应的研究

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重费米子体系是指电子有效质量很大的材料,它们因为具有丰富的基态和奇异的物性,吸引了凝聚态物理学界的广泛关注。一般重费米子材料主要出现在f电子的材料中,近些年随着研究的深入,也发现了一些d电子的重费米子材料。本论文研究的主体CaCU3Ru4O12就是其中一员,我们的工作主要集中在晶体生长和掺杂效应研究两个方面,包括以下内容:1.采用助熔剂法成功制备出CaCU3Ru4O12单晶,尺寸为1×1×1 mm3,是目前报道过的最大尺寸。X射线衍射实验确定它的表面是(100)面。对单晶样品(400)面进行的摇摆曲线的测试发现(400)面的半峰宽是0.02°,证实单晶样品的高质量。沿[100]方向的磁化率和电阻率、以及比热测量结果表明单晶CaCu3Ru4O12有以下特性:(1)在2K-300 K温度范围内均表现为金属性;(2)在2K到30 K表现出费米液体行为;(3)电子比热系数γ值是90 mJ/(f.u. mol K2),进一步证实CaCu3Ru4O12是一个重费米子系统。2.对CaCU3Ru4O12进行B位磁性元素(Fe、Co)掺杂的研究发现,B位磁性离子掺杂会使得样品与电子有效质量相关的电子比热系数γ值明显增大,Fe掺杂5%多晶和单晶以及Co掺杂5%多晶的γ值分别从母相的91 mJ/(f.u. mol K2)提高到270 mJ/(f.u. mol K2)、128 mJ/(f.u. mol K2)和183 mJ/(f.u. mol K2)。 B位磁性离子掺杂导致电子有效质量增大的原因是:少量磁性离子掺杂引入的局域的3d电子与巡游的Ru 4d电子形成B位“稀磁合金”,3d与4d电子间的单离子近藤效应使得费米能级态密度D(EF)增大。除此之外,在2K-20 K的Cp/T-T2图中,所有B位被磁性离子掺杂后的样品的Cp/T都在低温下出现了明显的上扬,引入磁场后,上扬被压制。将掺Fe多晶样品的比热测试外延到0.4 K,发现掺Fe 1%,2.5%以及5%的样品在△C/T-T图中分别在0.50 K,0.69 K,2.3K出现了峰,磁场使峰位向高温偏移,峰强减弱,表明B位Fe掺杂可能诱导了基态有序行为的出现。对掺Fe5%样品进行的交流磁化率测试和直流磁性弛豫测试则证实了这个样品新的基态是自旋玻璃态。3.对CaCu3Ru4O12进行A’位非磁性元素Zn掺杂和磁性元素Ni掺杂的研究发现:A’位Zn掺杂对CaCU3Ru4O12的电子有效质量基本没有影响,掺杂样品低至2K仍维持费米液体特性,未见基态改变的迹象。A’位Ni掺杂对CaCu3Ru4O12电子有效质量的影响是非单调的,随Ni掺杂量的增加,γ值先增加后减小,在A’位Ni掺杂达到5%时,γ值达到峰值,为129mJ/(f.u.mol K2)。所有掺Ni样品在Cp/T-T2图中低温下都出现上扬的现象,引入磁场后,上扬被压制。γ值随掺杂量非单调变化的原因是A’位Ni2+离子掺杂,除了引入会增加D(EF)的Ni-Ru间的单离子近藤效应,还会稀释Cu,减小D(EF),因为稀释Cu一是会破坏可能的近藤晶格,二是会减少Cu dxy带对D(EF)的贡献。这两种效应随着掺杂量的增长可能会出现此消彼长的情形,从而使得电子有效质量不随掺杂量单调变化。
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