【摘 要】
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SBA-15负载纳米过渡金属、纳米半导体氧化物等活性组分制备介孔高效负载型催化剂,以其独特的特性和优异的修复性能,在光催化去除水中难降解有机污染物领域受到越来越多的关注。但是在实际催化应用中,SBA-15载体由于介孔孔径较小,在一定程度上影响反应物与产物分子的扩散速率进而影响催化效率。本研究拟用双模板法制备SBA-15基多级孔SiO2载体,微波诱导法制备了液体纳米SnO2催化剂,并将两者复合制备出
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SBA-15负载纳米过渡金属、纳米半导体氧化物等活性组分制备介孔高效负载型催化剂,以其独特的特性和优异的修复性能,在光催化去除水中难降解有机污染物领域受到越来越多的关注。但是在实际催化应用中,SBA-15载体由于介孔孔径较小,在一定程度上影响反应物与产物分子的扩散速率进而影响催化效率。本研究拟用双模板法制备SBA-15基多级孔SiO2载体,微波诱导法制备了液体纳米SnO2催化剂,并将两者复合制备出高效的负载型催化剂。1)以SnCl4·5H2O为锡源,氨水为沉淀剂,通过微波诱导法制备了液体纳米SnO2光催化剂。通过XRD、SEM、TEM、PL等表征手段对其形貌和性能进行测定,考察微波场对晶体形成的影响,研究发现微波反应时间为2min时制备的纳米SnO2即具有完整的晶格,晶粒尺寸为大约2 nm的球形粒子。通过模拟降解TC的紫外光催化实验表明,所制备液体纳米SnO2具有良好的紫外光催化活性和光催化稳定性。2)以三嵌段共聚物P123作介孔模板,聚丙烯腈基碳纤维为大孔硬模板,正硅酸乙酯为硅源,微波辅助下通过双模板法制备多级孔SiO2。考察了不同制备条件对多级孔SiO2的微观形貌及结构影响。实验结果表明无助剂、双倍填料量时所制备的SiO2为有序介孔孔道和三维大孔相结合的特殊环形结构SBA-15基多级孔SiO2,具有大孔容、高比表面积以及孔径分布范围较广的特点。3)以自制环形SBA-15基多级孔SiO2为载体,液体纳米SnO2为光催化剂客体,制备出高效的负载型光催化剂。考察了纳米SnO2添加量对SnO2/SiO2负载型光催化剂活性的影响,确定了SnO2/SiO2负载型光催化剂的最佳负载比例为SnO2:SiO2质量比1:10。4)为了提高载体和纳米SnO2之间的连接性,同时提高光生电子传输能力,在制备过程中引入适量的具有共轭大π键结构的聚氯乙烯(CPVC),成功制备了CPVC/SnO2/SiO2负载型光催化剂。通过光催化模拟降解TC实验考察了CPVC的添加量、引入方式对CPVC/SnO2/SiO2负载型光催化剂活性的影响,确定了最佳制备条件,实验结果表明,将CPVC引入多级孔SiO2上再引入锡源来微波原位制备CPVC/SnO2/SiO2负载型光催化剂方案效果较好,CPVC、SnO2、SiO2最佳质量比1:100:1000。紫外光催化降解TC结果表明适量引入CPVC可有效提高负载型光催化剂对TC的光催化降解能力。
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