丁烯催化制丙烯改性ZSM-5催化剂的研究

来源 :东南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shanlai_lu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本文采用P、Ba、La和W对HZSM-5进行改性,制备了P-ZSM-5催化剂、PBa-ZSM-5催化剂、La-ZSM-5催化剂和W-ZSM-5催化剂,采用XRD、BET、NH<,3>-TPD、FT-IR等技术对改性后的各催化剂进行了表征,并在气固微反装置上对改性催化剂催化丁烯制丙烯的反应性能进行了评价。结果表明: P-ZSM-5催化剂中的最佳P含量为1.0%,在丁烯催化制丙烯反应中丙烯的平均选择性和收率分别达到39.4%和32.4%,丙烯和乙烯的总收率为44.2%,与HZSM-5催化剂的催化性能相比有了明显的提高。引入的P与HZSM-5催化剂上的-OH形成-POH,使催化剂上的酸强度和强酸中心数目逐渐减少,P的添加对催化剂的强B酸中心的影响更为明显;催化剂上强酸中心数目减少,有利于丙烯选择性的增加。在不同温度下对P-ZSM-5催化剂进行了水蒸气处理,发现P-ZSM-5催化剂具有良好的水热稳定性。580℃下水蒸气处理的P-ZSM-5催化剂表现出最佳的催化性能:丙烯的平均选择性和收率分别为44.8%和34.6%,丙烯和乙烯的总收率为47.6%。适当的水蒸气处理温度对P-ZSM-5催化剂的微孔结构有一定的疏通作用,增强了催化剂的容碳能力,降低了催化剂上的积炭。水蒸气处理后P-ZSM-5催化剂的总酸量明显下降,强酸中心数目进一步减少,弱酸在总酸量中所占的比例明显增加。 PBa-ZSM-5催化剂中Ba的最佳添加量为0.5%,催化反应中丙烯的平均选择性和收率分别达到42.3%和33.5%,丙烯和乙烯的总收率为45.8%,比P-ZSM-5的催化性能有了进一步的改善。Ba的添加,使P-ZSM-5催化剂上的酸强度减弱和酸中心数目减少,Ba对催化剂的L酸中心的调变更为明显。当P-ZSM-5催化剂上Ba含量大于0.5%后,Ba的添加对催化剂的酸性的调节作用变小。 La-ZSM.5催化剂中La的最佳负载量为2.3%,催化反应中丙烯的平均选择性和收率分别为40.8%和33.5%,丙烯和乙烯的总收率为46.6%。La的添加,改变了HZSM-5催化剂上的酸分布,减弱了催化剂的酸强度,减少了强酸中心数目,催化剂上生成了部分中等强度的酸位,催化剂弱酸量的增加有利于反应中丙烯选择性的提高;有部分La进入了分子筛孔道,使催化剂具有一定的"空间择形"效应:同时La对积炭有一定的转换能力,增强了催化剂的抗积炭性能。 W-ZSM-5催化剂中W的最佳添加量为3.6%,催化剂表现出最佳的催化性能:丁烯的平均转化率为82.7%,丙烯的平均选择性和收率分别达到45.2%和37.2%,丙烯和乙烯的总收率为48.9%,催化剂上的积炭量最低。W的负载对HZSM-5催化剂的强酸中心影响更为明显,使催化剂的酸量和强酸中心数目明显减少,催化剂上出现了部分中等酸强度的酸位。当催化剂上W的负载量超过3.6%时,由于W提供了过多的空轨道,不利于裂解反应和歧化反应的进行,催化剂上积炭量增加。反应中有部分生成的乙烯参与了与反应物丁烯的歧化反应,使乙烯的选择性和收率下降,丙烯的选择性增加明显。
其他文献
环氧氯丙烷(Epichlorohydrin,简称EP),又称1-氯-2,3-环氧丙烷或表氯醇是一种用途广泛的基本有机化工原料。工业生产环氧氯丙烷的方法主要有氯丙烯法和醋酸烯丙酯法,二者都存在设备
非生物胁迫对植物生长有明显影响,其中高温胁迫严重影响植物生长发育和产量。研究植物高温应答分子机制对于农作物改良具有重要意义。菠菜(Spinacia oleracea L.)是耐冷不耐热的蔬菜,在我国北方广泛种植。菠菜不适合长距离运输,导致夏季南方菠菜供应不足,培育耐热菠菜品种并在南方推广种植具有重要意义。我们培育了菠菜耐热材料Sp75,并开始利用分子生物学手段研究菠菜高温应答机制。促丝裂素原活化蛋
学位
炒股除了要会研判大盘,把握时机,控制仓位外,还要会选择品种。在新闻稿里捕捉牛股倒是一种比较“给力”的选股方法。    新闻稿离“地气”最近    宁波港是近期股市表现最抢眼的股票之一。3月2日,在沪深股市双双下跌的市况下,宁波港大涨5.72%,居当日挂牌交易的2077只A股涨幅第25位,隔日又在两市双双收阴情况下逆市收红,表现十分抢眼。  股民能否做到先知先觉,在大涨前及时捕捉到潜在的大涨动因,进
目前化石燃料的大量使用给我们带来了能源危机和各种各样的环境问题。因此,有必要寻求一种清洁的可再生能源。氢气作为一种新型的可再生能源越来越受到各国政府和研究者的关注。在过去的几年里,氢燃料电池,如质子交换膜燃料电池(PEMFCs),以其较高的能量转化效率成为国内外学者的研究热点。然而作为一种新型气态能源,氢气难以被储存、压缩和运输。这限制了氢燃料电池在车辆上的广泛应用。故发展在线制氢技术很有必要。二
本论文通过水热法制备了四种不同形貌的还原氧化石墨烯/ZnO纳米材料,包括还原氧化石墨烯/ZnO纳米颗粒,还原氧化石墨烯/ZnO纳米片,还原氧化石墨烯/ZnO花球,还原氧化石墨烯/ZnO直立纳米棒,采用XRD、TEM、SEM、IR、UV-vis谱、电化学分析等方法对其形貌、结构、光吸收性能和光电化学性能进行了表征。结果表明,制备的RGO/ZnO直立纳米棒是类似三明治的三维结构(ZnO直立纳米棒/RG
姜黄素(curcumin,CUR)是一种药源广泛,药理作用确切的天然活性物质。但是姜黄素不稳定,现有的给药方式存在缺陷,制剂品种有限,影响了它的推广应用。针对姜黄素具有分子量小,熔点低,
2-羟基-1,3-丙撑双(氯化十八烷基二甲基铵)(2-hydroxyl-1,3-bis(n-octadecyldimethylammonium chloride)propane, HBOCP)是一种Gemini型阳离子表面活性剂。在研究过程中,本人根据
苎麻原产于我国,俗称“中国草”,其纺织品有挺括、滑爽、通风透气、吸湿排汗、易洗快干等优点,是理想的高级衣料。目前我国苎麻无论是栽培面积还是产量都占全世界90%以上,苎麻纤维