单壁碳纳米管是纳米科技研究领域的热门、前沿课题之一。目前，单壁碳纳米管的手性和性质控制生长是碳纳米管发展中的一大挑战，是困扰碳纳米管发展的核心问题之一。基于上述问题，本论文采用密度泛函理论计算，从原子/分子水平上系统研究并探讨了金属碳化物、金属合金催化剂在单壁碳纳米管初期沉积阶段对单壁碳纳米管的可控生长的影响、调控机制。　　首先，选择一系列镍碳化物Ni55Cn(n=5，10，15，20)为研究体系，系统地研究了在单壁碳纳米管初期沉积阶段不同碳浓度的一系列碳化物Ni55Cn的形成能和化学势。计算结果表明，碳化物Ni55Cn的形成能随着熔解在原子团簇Ni55中的碳含量增加而逐步降低，从而证明碳化物Ni55Cn是稳定的。此外，化学势的结果则表明，镍碳化合物早在单壁碳纳米管初期沉积阶段前已形成。更重要的是，与边缘含六元环的扶手椅型碳结构相比，镍碳化合物的饱和结构Ni55C20对五元环碳与边缘含五元环的碳结构具有高选择性。　　然后，选择不同手性、不同原子数的碳帽以及生长中不同原子数的碳纳米管为研究对象，系统地分析了这些碳帽/管在碳化物Ni55C20上的生长情况。不同原子数的碳帽在Ni55C20和Ni55上的吸附能、形成能以及化学势结果表明，他们可以在碳化物上持续生长，且生长中的单壁碳纳米管在碳化物上的吸附能要比在纯的镍原子团簇上的吸附能低。　　最后，选择一系列核-壳金属合金Fe@Ni12、Ni@Fe12、Fe13@Ni42和Ni13@Fe42为研究体系，从结构的热力学稳定性、电荷传输、催化活性以及与碳原子相互作用情况等方面进行研究。计算结果表明，总原子个数为13、55的Fe-Ni核-壳结构比其相对应的纯金属原子团簇稳定性更高。有意思的是，表面为Fe的原子团簇呈正电荷，表面为Ni的原子团簇则呈负电荷，二者的电荷转移（或重新分布）的趋势不同，这可能会导致不同的化学活性。对于总原子数为55的核。壳合金结构来说，其d-带中心有如下顺序:Ni13@Fe42＞Fe13@Ni42＞Fe55＞Ni55。更重要的是，与纯的Fe、Ni原子团簇相比，Fe-Ni核-壳结构对碳原子的吸附力更弱。碳原子更倾向于停留在合金结构的表面，却容易进入纯的金属原子团簇内部形成稳定的金属碳化物。纯金属与合金原子团簇对碳原子不同的作用情况可能导致单壁碳纳米管不同的沉积、生长机制。　　本文的结果将有助于更好地理解单壁碳纳米管初期沉积阶段的机理，并为设计高效的催化剂提供新的视角。