稀土磁性合金因其独特的磁性能而被人们广泛关注,如永磁性、磁致伸缩性、磁体积和磁卡效应等。对材料微观磁结构的认识有助于理解宏观的磁性能。RE2Fe17基化合物作为经典的稀土永磁合金体系之一,其独特的磁结构和自旋晶格耦合关系一直是人们关注的热点。本论文紧密围绕负热膨胀性,设计并制备了一系列不同化学组成的RE2Fe17基化合物;系统地研究了其晶体结构、磁结构与热膨胀的关联,深入探索了复杂的自旋晶格耦合关系,定量描述了其与热膨胀调控之间的关系;发现一系列具有优异零热膨胀性能的RE2Fe17基化合物,这不仅有助于理解RE2Fe17基化合物的相关磁性能,也为认识稀土磁性合金的负热膨胀性提供基础。首先通过优化Fe、Co的成分,得到了一系列具有宽温区零热膨胀的RE2(Fe,Co)17金属间化合物。其中,Ho2Fe16Co的零热膨胀温区为3-461 K,为目前已报道最宽的磁性零热膨胀温区的两倍。结合原位中子衍射,低温Mossbauer谱和第一性原理计算等手段,揭示了在磁有序-无序转变下,Fe亚晶格中3d电子成键状态的变化会导致额外晶格膨胀,而低浓度Co的替代控制着作用于Fe-亚晶格的磁性分子场,从而拓宽磁有序温度区间,实现RE2(Fe,Co)17金属间化合物热膨胀的连续调控。采用非磁性主族元素Al替代Fe,设计并合成了 Ho2(Fe,Al)17系列固溶化合物。X射线衍射观察到Ho2(Fe,Al)17在不同Al浓度下晶体结构变化,低浓度时呈现六方结构,高浓度时呈现菱形结构,中间浓度下呈现两相共存区。Ho2Fe11Al6化合物的磁化强度在低温出现反常现象,晶格表现为零热膨胀,变温中子衍射的研究表明由于低温下Ho和Fe亚晶格的总磁矩大小相近方向相反,Ho2Fe11Al6化合物总磁矩接近为零。随着温度升高,Ho和Fe亚晶格的总磁矩削弱的速率不匹配使得总磁矩在220 K附近出现峰值。通过在稀土 RE位引入空位调控Lu2x□xFe17化合物中稀土与铁的原子比,实现磁结构变化。常温同步辐射X射线衍射确定了过多的铁原子会以“哑铃型”原子对的形式固溶到晶格当中,磁性测试表明随着铁原子浓度的增加,Lu2-x□xFe17化合物的磁结构会发生明显变化,变温中子衍射清晰地解析了这一新颖的螺旋磁结构:同一面内的铁原子磁矩方向相同,但是对于沿着c方向的相邻原子层,磁矩方向存在一定的夹角。中子衍射的精修结果表明由铁原子浓度带来的磁结构变化对Lu2-x□xFe17化合物的负热膨胀性影响很小,而变温过程中磁有序程度的变化与负热膨胀关联密切。最后,在非化学计量比Lu1.7Fe17中引入同样非磁性稀土元素Y,研究了(Lu,Y)1.7Fe17化合物在不同稀土组分下的磁结构和热膨胀。磁性测量结果表明,随着Y元素的替代,Lu1.7Fe17中原有螺旋磁结构的温度区间逐渐缩减直至消失,负热膨胀性同时也逐渐削弱。变温中子衍射和同步辐射X射线衍射揭示了螺旋磁结构的出现与c轴负热膨胀存在直接关联,并确定了临界的单胞参数c和温度,构建了不同稀土成分下(Lu,Y)1.7Fe17化合物的磁相图。