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微小型化是现代高科技装备发展的一个重要趋势,微纳制造作为支撑微纳装备和微纳技术走向实用的基础,对于一个国家国防和科技的发展至关重要。飞秒激光因为具有持续时间极短、瞬间功率极高的特点,可以加工任意材料,而且具有热影响区小、加工精度高、非接触、无污染、无刀具磨损等优点,在微纳加工领域具有重大应用潜力。飞秒激光不仅被广泛用于加工高深径比微孔、微流体器件、微通道、微型传感器、微型光波导等微结构和微器件;利用飞秒激光多光子吸收的阈值效应,还可以实现突破光学衍射极限的三维纳米结构加工;另外飞秒激光与其他加工手段结合也衍生出了多种新型微纳加工方法,比如利用飞秒激光烧蚀靶材时产生的瞬间高温高压进行纳米压印加工。飞秒激光加工过程是一个涉及飞秒-皮秒-纳秒-微妙-毫秒-秒等多个时间尺度的物理过程,其中包括多光子电离、隧道电离、雪崩电离、库仑爆炸等多种非常规非线性效应,而这些效应又与被加工材料的性质密切相关。另外,由于飞秒激光极强的瞬时功率,很多在常规加工方法中本可以忽略的因素也会对飞秒激光加工过程产生影响,比如飞秒激光在空气传播时会因为与空气的非线性作用而发生光场分布重整(比如产生光丝),多种影响因素的耦合极大地增加了飞秒激光加工结果的不确定性。飞秒激光的极端物理条件还会在材料加工时产生极端的热力学现象,比如飞秒激光与物质作用过程中电子-晶格的非平衡态(即所谓的双温现象)。再比如飞秒激光光场的超强特性会使得原本透明的材料发生电离,瞬间产生大量自由电子,使其表现出瞬时的金属态。这些非常规的现象都与飞秒激光的极端物理特性密不可分。可见飞秒激光与材料之间的作用机理非常复杂,影响因素众多,到目前为止仍然有很多机理属于未知需要探索。所以飞秒激光加工在实际应用中也存在受材料性质影响大、加工不确定性大、加工可重复性差的缺点。要想克服飞秒激光微纳加工的这些缺点,实现可控加工,必须进一步深入理解飞秒激光与物质的相互作用机理。飞秒激光由于脉宽极短,其与材料的作用时间大大短于电子-晶格弛豫时间(10-1010-12 s),所以材料对激光能量的吸收在晶格发生显著改变之前就已经完成,这时电子与晶格处于非平衡态。因而飞秒激光对材料的加工结果首先决定于飞秒脉宽时间内光子与电子的相互作用过程。对飞秒激光加工的调控只能通过对飞秒激光与材料作用过程中的电子动态的调控来实现。飞秒激光时域整形和空间整形是调控飞秒激光加工中电子动态的两个主要技术手段。本论文从理论与实验两个方面,对飞秒激光时域整形技术和空间整形技术进行了较为全面的探索和研究,提出了一系列有效的时域整形和空间整形方法,为进一步开展电子状态调控研究提供了基础工具。同时,为了验证电子状态调控的结果和进一步探索飞秒激光与物质作用过程的超快机理,本论文还对飞秒激光与物质的作用过程进行了多时间尺度的观测研究。论文的主要创新性工作内容包含以下几个方面:(1)提出了多种基于几何光学原理产生脉冲序列的装置和方法并分别搭建光路进行了验证,包括可以随意扩展子脉冲个数且光路调节简单的迈克尔逊干涉仪形式的脉冲序列发生器,还有依靠光在多层半透半反膜之间多次来回反射原理产生脉冲序列的单片式平板脉冲序列发生器。这些新方法克服了现有商业脉冲整形器控制系统复杂、成本高、输出能量低等缺点,拓展了飞秒激光时域整形电子状态调控研究的范围和能力。这些新型的脉冲序列产生方法和装置目前已经申请多项国家发明专利,并且在实验室的实验研究中得到了广泛使用。(2)在将飞秒激光高斯光束通过锥透镜整形成贝塞尔光束时,考虑了飞秒激光脉宽对贝塞尔焦斑直径的影响,推导了激光脉宽与光束直径在满足什么条件时,激光脉宽不会影响贝塞尔焦斑直径的判据。通过将飞秒激光双脉冲和脉冲序列引入到贝塞尔光束的整形过程中进行考虑,得到了多层空心圆柱状的贝塞尔焦斑,可以用于特殊加工场合的复杂三维结构一次成型。为了提高激光焦点的长径比,创新性地提出了错焦双脉冲的概念,将时间整形和空间整形技术结合起来,可用于加工高深径比微孔。(3)搭建泵浦探测阴影成像实验装置,研究高强度飞秒激光在空气中的非线性传播过程。以100 fs的时间分辨率捕捉到了飞秒激光在空气中的光速飞行过程的图像,并观测到了伴随光的传播过程的克尔自聚焦和等离子体自散焦之间动态竞争并最终产生两个焦点的超快过程。发现了外部透镜聚焦效应与空气对飞秒激光光场的非线性整形效应之间存在竞争关系。(4)利用泵浦探测阴影成像技术观测了飞秒激光贝塞尔光束在PMMA材料上加工高深径比微孔的超快过程。首次观测到了飞秒激光贝塞尔光束在透明材料中超光速传播过程的超快时间分辨图像,以及飞秒激光贝塞尔光束在PMMA上加工微孔时的独特柱状冲击波演化过程。发现贝塞尔光束在PMMA材料上加工微孔时,冲击波是沿着孔深度方向各个位置同时产生并向径向扩张的,表明贝塞尔光束在PMMA上加工微孔的过程并不是材料沿着孔深度方向一点点被去除,而是激光一次将能量沉积到整个微孔深度区域,然后整个微孔能量沉积区域同时向四周膨胀并挤压周围的材料,使中心区域产生空腔并最终形成微孔。(5)研究和探索了超高速连续成像装置的设计思路,提出了一种基于空间多角度并行成像的连续泵浦探测实验技术方案,并搭建光路进行了实验验证,获得了3张以1013帧每秒的速度连拍的照片。