层状有机膦(磷)酸锆的制备、插层性能及其对含酚废水的吸附研究

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近年来,四价金属磷酸盐由于其规整的层状结构和诸多实际应用引起了人们的极大兴趣,尤其是对磷酸锆化合物的研究更为广泛。其中含有一个水结晶水的Zr(HPO4)2·H2O(简写为α-ZrP)和含有两个结晶水的Zr(PO4)(HPO4)·2H2O(简写为γ-ZrP)最具有代表性,研究报告也较多,但对其衍生物层状有机膦(磷)酸锆的研究报告较少。利用α-ZrP结构的规整性、可设计性和有机合成化学的多样性,将含有-COOH、-SO3H、苯磺酸、或长链烷基等功能基团的有机膦酸部分或全部代替α-ZrP层板上的羟基,可根据需要进行设计满足不同用途的需要。因此开张层状有机膦(磷)酸锆的研究是十分有意义的课题。 层状有机膦(磷)酸锆作为主体化合物,与客体分子通过离子键、氢键、范德华力等作用力组装成具有特殊功能、特殊结构的复合材料,它们在电化学、光学、催化、离子交换、医药、生物、环保等领域具有广阔的应用前景。它作为层状化合物家族的重要一员,相信这类物质必将在材料科学和技术领域中发挥举足轻重的作用。 本文用Mannich方法合成了三种有机膦酸,用红外光谱(IR)、核磁共振氢谱(1HNMR)、元素分析和核磁共振磷谱(31PNMR)对其结构进行了表征,详细讨论了它们的结构。 本文首次合成了不同x值的晶态(4-羧基酸-1,3-唑啉-N-甲基膦酸-磷酸氢)锆(记为:ZPPMTA)和(六氢吡啶-N-甲基膦酸-磷酸氢)锆(记为:ZPPMPA)。重点研究了x=0.65的ZPPMTA的插层性能,成功的将客体分子:烷基单胺(甲胺(MA)、乙胺(EA)、正丙胺(PA)、正丁胺(BA)、正庚胺(HA)、正癸胺(DA))、多胺(二乙烯三胺(2E3A)、三乙烯四胺(3E4A))、环状含氮化合物(六氢吡啶(HHP)、吗啡啉(ML)、哌嗪(PH))插入层状化合物ZPPMTA的层间,通过红外光谱(IR)、X射线粉末衍射(XRD)、热重分析(TG-DSC)和扫描电镜(SEM)等手段对其主体和插层复合
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