介电弹性体(DE)是一种电活性聚合物(EAPs),在施加电压下能够发生变形从而将电能转化为机械能,被认为是新一代的驱动器材料。由于其质量轻、响应速度快、能量耦合效率高、能力密度高等优点被广泛的应用于小型微型机器人、人造肌肉、平面扩音器、微型飞行器、光盘驱动器等领域。但是传统的DE往往由于介电常数比较低,所以要想获取较大的形变就需要施加较大的驱动电压(通常>50kV/mm),给人体和设备造成了较大的安全隐患。一般的提高介电常数(εr)的方法是在基体中添加高介电的陶瓷填料或导电填料,但是填料的加入往往会造成材料的模量升高、设计灵活性变差以及击穿强度下降等问题,限制了其在介电弹性体驱动器方面的应用,传统的化学合成的方法由于受限于合成工艺,导致可引入的官能团非常有限。本课题旨在利用巯基-双键的反应,在苯乙烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段共聚物(SBS)以及高乙烯含量的硅橡胶(MVQ)的分子链上引入极性官能团(酯基、羧基),增加分子链在电场中的极化能力,有效的提高材料的介电性能,创新性工作及结果如下：(1)通过巯基乙酸(TGA)和SBS之间的巯基-双键点击化学反应,我们成功的在SBS的PB嵌段上接枝上羧基极性官能团。接枝后PB嵌段与PS嵌段的相容性变好,导致SBS原有的相分离被破坏,最终材料的拉伸强度下降(仍高于1MPa),由于羧基之间氢键的作用导致材料的模量升高。PB嵌段上羧基极性官能团的引入增加了分子取向极化的能力,εr由最初的2.2增加到接枝率为83%时的7.2,但是由于模量的升高导致电力学敏感因子(β)提高不是很大。接枝率为52%时材料最大电致形变达到1.72%,相比于未改性SBS(0.47%)提高了将近4倍。这为我们提供了一种简单、有效、可控的制备均质的、可重复加工的介电弹性体的新方法。(2)首先通过阴离子聚合的方法制备了乙烯基含量为34%(质量分数)的高乙烯基含量的硅橡胶(MVQ),然后通过巯基乙酸甲酯(MT)和巯基乙酸(TGA)分别与MVQ的巯基-双键点击化学反应成功将酯基和羧基官能团接枝到MVQ的侧链上。由于酯基和羧基极性基团对分子内取向极化的增强,导致了MVQ的εr随着接枝率的增加而增加,未改性的MVQ的ε,为2.6,当接枝率达到34%时,接枝MT和TGA的MVQ的εr分别达到了5.3和5.1。有意思的是,两种极性官能团对于MVQ的杨氏模量的影响完全不同。对于接枝MT来讲,由于接枝后的空间自由体积效应最终导致MVQ的模量下降,而对于接枝TGA则是由于氢键的作用导致MVQ的模量升高。最终改性MVQ的有效电力学敏感因子(β’)由最初的8.7分别提高到了22.1和11.3,分别提高到了原来的2.5倍以及1.3倍。由于β’的提高导致了材料的最大电致形变分别达到了14.2%以及6.5%,相比于未改性MVQ的5.6%分别提高到原来的2.5倍以及1.2倍。值得注意的是,接枝后的MVQ在低电压下的电致形变明显增加,这为我们制备具有均质的、小电压下大形变的介电弹性体提供了参考意义。